PMS∕Fe0体系中自由基产率比及莠去津降解动力学

摘要

针对水体中存在的难降解农药莠去津(ATZ)污染问题,提出零价铁活化过氧单硫酸盐(PMS/Fe0)降解水中的ATZ,研究不同工艺参数(溶液pH、PMS投加量、Fe0投加量、ATZ初始浓度)条件下ATZ的降解动力学.采用硝基苯(NB)和ATZ竞争实验的方法,原位鉴定PMS/Fe0体系的自由基种类,并进一步基于稳态假设定量推导得到自由基产率比的公式.最后,研究了模拟地下水条件下PMS/Fe0对ATZ的降解规律.结果表明:ATZ降解的假一级速率常数(kobs),随pH的增加而降低,随ATZ初始浓度的增加而降低,随Fe0投量增加而增加,随PMS的投量先增加后降低,在PMS投量为25μmol/L时最大.NB和ATZ的竞争实验结果表明,PMS/Fe0体系中的活性物种为硫酸根自由基(SO4-·)和羟基自由基(·OH),且两种自由基的产率比为10.5:1.在模拟地下水条件下,Fe0和PMS的投量为0.25 g/L和25μmol/L时,ATZ的降解率可达87％,说明模拟地下水水质背景下PMS/Fe0对ATZ有很好的降解效果.研究结论可对PMS/Fe0工艺修复受ATZ等农药污染地下水的工艺参数设计提供理论指导.