焙烧温度对CuCe/AC催化剂甲醇氧化羰基化性能的影响

摘要

采用先浸渍Ce后浸渍Cu的方法制备了活性炭(AC)负载CuCe催化剂,考察了焙烧温度对CuCe/AC催化剂表面结构及其催化甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)性能的影响,并采用XRD、XPS和H2-TPR等表征分析了活性组分含量和价态等性质.结果表明,催化剂中高价态的Cu2+逐渐被还原为低价态的Cu+和Cu0,催化剂中发生Cu2+→Cu+→Cu0的还原变化过程.催化剂经450℃焙烧处理后,催化剂中仍然存在一定量的Cu2O晶相,表明Ce与Cu的相互作用抑制了部分Cu2O的还原.当焙烧处理温度为300℃时,催化剂中的Cu+含量达到最高,此时催化剂的活性达到最优,DMC的时空收率、选择性以及甲醇转化率分别为143.4 mg/(g·h)、85.2％和4.1％.