酸处理对斜发沸石结构影响的研究

摘要

采用不同浓度硝酸对斜发沸石(HEU)进行改性处理,结合元素分析(ICP-AES)、N2物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、魔角旋转固体核磁(MAS NMR)等测试手段及DFT理论计算,研究了酸处理对斜发沸石结构的影响.结果表明,硝酸处理对不同平衡阳离子的HEU(Na-K-HEU、NH4-HEU、H-HEU)具有不同的脱铝效果.酸处理后Na-K-HEU和NH4-HEU的硅铝比、比表面积均显著升高.随硝酸浓度增大两个沸石样品的脱铝程度逐渐增加,同时骨架结构也逐渐破坏,硝酸浓度达到4 mol/L时其相对结晶度已低于50％.而H-HEU样品的骨架结构稳定,随硝酸浓度的增大铝含量轻微降低,硝酸浓度达到6 mol/L时相对结晶度仍高达94.8％.阳离子反交换实验结果证明,平衡阳离子的类型不是影响HEU骨架稳定性的主要因素.Na-K-HEU和经硝酸铵交换后的NH4-HEU中铝都以骨架铝的形式存在,而在后者焙烧成为H-HEU时出现部分非骨架铝,伴随了骨架的稳定化过程.