喹啉催化加氢机理的量子化学研究

摘要

利用固定催化剂晶胞结构参数,用分子动力学方法全参数模拟优化了喹啉分子在具有不同硫原子缺陷的硫钼镍催化剂晶体表面的吸附过程,得到了反应物分子在催化剂晶体表面的最稳定吸附态,有效地判断了不同晶格催化剂对反应物吸附强弱及对反应物的活化程度.以氢、碳原子间距离为横坐标,其对应的能量值为纵坐标,建立了氢原子进攻喹啉分子的加氢坐标系及加氢反应模型,求出了反应活化能,从而判断不同催化剂晶体表面结构对催化剂活性的影响.结果表明,晶体上硫原子缺陷越多,反应物分子越易与活性中心镍原子相结合,越容易使反应物分子活化,反应所需的活化能就越小.