基于全维高精度势能面对H+SO_(2)→OH+SO反应的动力学研究

摘要

H+SO_(2)→OH+SO反应在燃烧、大气和星际化学中都扮演着重要角色.它还是具有深势阱中间体形成的典型反应,是检验速率理论和提供有趣反应动力学现象的理想候选反应.基于之前构建的全维高精度势能面,本文对该反应进行了准经典动力学研究.在1400 K≤T≤2200 K的温度范围内,计算值重现了实验速率常数.当反应物SO_(2)处于振-转基态,在31.0~40.0 kcal/mol的碰撞能范围内,计算得到的积分反应截面随碰撞能增加;在40.0~55.0 kcal/mol的碰撞能范围内,积分反应截面几乎不受碰撞能影响.产物角度分布呈现对称的前后向双峰结构.本文还分析了产物OH和SO的振动态分布.