Ce/Cu掺杂Fe-ZSM-5催化剂NH3选择性催化还原NOx的活性位点演化机理（英文）

摘要

通过水溶液离子交换法和初湿浸渍法制备Cu和Ce改性的Fe-ZSM-5催化剂，研究其在NH3选择性催化还原NOx中的作用。通过表征技术（NH3-SCO,BET,XRD,XPS,UV-Vis,NH3-TPD,H2-TPR）探讨了催化剂活性位、酸性位和孔结构的变化，发现活性Cu物种和Fe物种的分散情况是影响整个催化过程中催化活性的重要因素。Fe-ZSM-5催化剂中Cu的掺杂带来了新的活性物种，孤立Cu离子和CuO颗粒，从而改善了低温催化活性。然而，催化剂的氨氧化作用也随之加强，催化剂中的部分Fe3+活性位和Br?nsted酸性位被Cu物种取代，这导致了高温活性的降低。进一步掺杂Ce后，高温活性得到恢复，可以归因于Ce促进了活性Cu物种和Fe物种的高度分散。这些发现为多金属掺杂调节铁基SCR催化剂的活性窗口提供了理论支持。