铯榴石玻璃陶瓷体的制备及固铯研究

摘要

核能的安全利用是我国目前高度关注的重点,但核废料中含有的强放射性元素Cs及其同位素由于产率较高、半衰期较长且溶解性高而难以处理,如何对其进行安全处置亟待解决.铯榴石因其类似方沸石的结构而具有浸出率低、热稳定性好等优点,被认为是一种理想的固化放射性Cs的陶瓷材料.但是,传统的固相烧结工艺由于合成温度高而容易造成部分Cs的挥发造成二次污染,限制了铯榴石的应用.近年来,基于地聚物前驱体技术可以实现较低温度下铯榴石陶瓷的合成,但是所得陶瓷材料的力学性能及化学稳定性不佳.针对铯榴石在陶瓷制备中的问题,引入玻璃粉降低铯榴石陶瓷体的合成温度(＜1000°C),同时实现对铯榴石中铯的二次保护.采用X射线衍射、拉曼光谱、扫描电子显微镜、硬度和密度测量以及电感耦合等离子体质谱等现代分析测试技术对系列样品的结构、微结构及化学稳定性进行了表征.结果 表明:采用地聚物前驱体为原料,并加入适量的玻璃粉作为粘结剂,可以有效地降低铯榴石的合成温度,并改善微结构,增加致密度.经过浸出测试,玻璃粉的引入提高了铯榴石陶瓷的稳定性,实现了对铯榴石中铯的双重保护.