掺杂元素Fe对LiAlH_4放氢性能影响的第一性原理研究

摘要

采用第一性原理赝势平面波方法研究掺杂元素Fe对LiAlH4放氢性能的影响及其作用机理.计算杂质形成能、电子态密度、氢原子分解能,分析原子间的成键情况和结构的稳定性.结果表明:Fe在LiAlH4中占据间隙位置或者替代Al或者Li时,都能改善LiAlH4的放氢性能.Fe在LiAlH4中倾向于占据间隙位置,电子结构分析显示Fe占据间隙位置时与近邻的Al原子产生强烈的相互作用;另一方面,Fe与近邻的H也有较强相互作用.两个因素共同的结果是破坏了[AlH4]基团的稳定性,从而改善LiAlH4的放氢性能.结果与实验相吻合.