南京城市大气氨-铵的高频演化及其气粒转化机制

摘要

本研究于2018年秋季利用在线气体和气溶胶组分监测仪以高时间分辨率连续测定南京市大气中的气体(主要是NH3)与二次无机气溶胶(主要是NH4+、NO3-和SO42-)浓度,借此研究污染和非污染期城市大气NH3和NH4+的演化规律,进而探讨NH3-NH4+气粒转化过程中的化学机制.结果表明,观测期间NH3和NH4+浓度的平均值(±1σ)分别为(15. 3±6. 7)μg·m-3和(11. 3±7. 8)μg·m-3,且日变化在污染和非污染事件中呈现出显著的差异.综合在线观测的NH3和NH4+浓度数据,通过计算潜在源贡献因子,分析了NH3和NH4+的潜在贡献源区在重污染过程受长距离污染传输影响较小,证明城市也是NH3排放的重要热点地区.进一步分析发现,NH3-NH4+的气粒转化是影响NH3和NH4+日变化的主要驱动因子.具体体现在:低温、高湿(温度在7. 5~12. 5℃,湿度在50%~90%)时,NH3和NH4+的气固转化速度较快,NH3与酸性物质反应生成更多的NH4+,使得(NH4)2SO4和NH4NO3的形成从而导致污染事件的加剧.研究结果有助于厘清城市大气NH3的来源和转化机制及其对颗粒物的潜在贡献.