双羟基金属氢氧化物负载的金催化剂的稳定性

摘要

以3种层板组成的层状双羟基金属氢氧化物（layered double hydroxides,LDHs）为载体,制备了负载型金催化剂样品（Au/MgAl-LDHs,Au/ZnAl-LDHs和Au/MgFe-LDHs）,借助X射线衍射、透射电子显微镜和光电子能谱,表征了金催化剂样品的物性,研究了催化剂样品在CO常温催化氧化反应中的活性及稳定性。结果显示,LDHs载体表面的金以金属态存在,其粒径1~5 nm,在常温下,金催化剂对CO的转化率达100%。另外,金催化剂在使用过程中失活的主要原因是载体晶体结构不稳定：晶体结构的坍塌使载体表面的纳米金颗粒被覆盖,导致表面金含量降低而失活。此外,LDHs的层状结构坍塌也削弱了载体与纳米金颗粒之间的相互作用,使得纳米金颗粒因迁移、聚集、长大而失活。催化剂的稳定性顺序由大到小依次为Au/MgAl-LDHs,Au/ZnAl-LDHs和Au/MgFe-LDHs,稳定性的差异与LDHs层板的电荷密度有关,电荷密度最大的MgAl-LDHs负载的金催化剂稳定性最高,连续使用69 h后,CO的常温转化率仍能保持100%。