负偏压下Ag@AgBr/CNT/Ni等离子体膜电极的光电催化性能和反应机理

摘要

为了制备高效和稳定的表面等离子体薄膜催化剂和探索其光催化和光电催化降解有机污染物的规律,用恒电流复合电沉积方法制备了Ag@AgBr/CNT/Ni薄膜。在负偏压和可见光作用下,以罗丹明B(RhB)为模拟污染物测定了薄膜的光电催化性能和稳定性。采用电化学技术和向反应体系加入活性物种捕获剂的方法对薄膜光电催化机理进行了探索。结果表明:最佳工艺下制备的Ag@AgBr/CNT/Ni薄膜具有极高的光电催化活性、极为显著的光电协同效应和良好的催化稳定性。催化反应3.0 min,Ag@AgBr/CNT/Ni膜电极光电催化RhB(c=5 mg/L)的降解率为93.8%,是相同时间Ag@AgBr/Ni薄膜降解率的5.4倍,是P25 TiO2/ITO多孔薄膜的23.4倍。相对于不加偏压的光催化,降解率提高了9.7倍。在保持薄膜催化活性基本不变的前提下,可重复使用5次。薄膜中具有突出SPR效应的纳米Ag和碳纳米管对溶解氧的催化还原作用是光电催化活性和稳定性提高的主要原因。在负偏压和可见光作用下,超氧负离子自由基、羟基自由基与染料正离子自由基对染料的光电催化降解有决定性作用。