Cu、C共负载ZnO光催化剂固氮性能及机理

摘要

为提高ZnO催化剂光催化固氮性能,克服其光生电子-空穴复合率高、可见光响应能力差以及易光腐蚀等缺点,本研究采用Cu、C共负载方式对ZnO催化剂进行改性(以下简称CuCZ催化剂)。结果显示,CuCZ‑3%(Cu占ZnO质量的3%)催化剂的光催化固氮速率最大,达到4.96 mmol·g_(cat)^(-1)·h^(-1),为ZnO(0.612 mmol·g_(cat)^(-1)·h^(-1))的8.10倍、CZnO(C负载ZnO,3.00 mmol·g_(cat)^(-1)·h^(-1))的1.65倍。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV‑Vis DRS)、光致发光光谱(PL)以及电化学阻抗谱(EIS)对CuCZ催化剂进行表征以探究其光催化固氮效果提高的机理。结果表明,Cu、C共负载产生的界面电荷转移机制和C的“电子桥梁”作用提高了ZnO催化剂的光催化固氮性能,降低了光生电子-空穴复合率。CuCZ‑3%催化剂的4次光催化循环固氮速率稳定于4.61~4.96 mmol·g_(cat)^(-1)·h^(-1)之间,这说明C层的包覆削弱了CuCZ催化剂的光腐蚀过程,增强了其稳定性。