金属Bi原位修饰具有(110)暴露面和表面氧空位的BiOBr以增强太阳光催化降解气相正己烷

摘要

烷烃是石油化工行业排放的一类重要的人为污染物.烷烃排放到大气后,很容易与大气中的活性物质发生反应,转化为复杂的臭氧和有机气溶胶等二次污染物.而这些二次污染物对大气环境和人类的负面影响更为显著.因此,有效地消除排放源中的烷烃以实现对大气环境和人类健康的保护是迫切需要的.近些年来,基于太阳光和Bi基半导体的光催化降解气相污染物受到了研究人员的广泛关注.然而,目前有关光催化在气相直链烷烃净化中的应用仍然很少.本文采用溶剂法合成了一系列Bi/BiOBr复合材料,并将其应用于太阳光催化降解典型的气相直链烷烃正己烷.XRD,SEM和TEM表征结果表明,反应溶剂中官能团数量的增加(从甲醇、乙二醇到甘油)和溶剂热温度的提高(从160,180到200oC)均有助于实现具有(110)暴露面的BiOBr纳米板上金属Bi纳米球的原位修饰.同时Raman和XPS表征结果表明,Bi与BiOBr在(110)暴露面上形成了化学键,进而导致表面氧空位形成.在实验室自制的光催化反应器中研究了Bi/BiOBr复合材料的太阳光催化降解正己烷性能.120 min的降解反应结果表明,适量金属Bi原位修饰有利于促进BiOBr对正己烷的太阳光催化降解性能(初始浓度为15 ppmv的正己烷去除效率最高达97.4％).进一步结合UV-Vis,EPR,光电流和PL的表征结果发现,适量Bi原位修饰BiOBr后复合材料表现出更高的可见光响应、更窄的带隙、更大的光电流、更低的电荷载流子复合率以及更强的·O2-和h+形成,最终实现高的光催化性能.本文的结论可有效拓宽Bi基光催化技术在净化石油化工行业排放的气体直链污染物中的应用.