中孔二氧化硅担载铜( Ⅱ )配合物催化剂的制备及其对甲醇脱氢制甲酸甲酯的催化活性

摘要

分别以氨水(am)、1,2-丙二胺(ipn)和乙二胺(en)作为配体,配制二价铜的配合物溶液;用一种中孔的SiO2(CFG)作为载体,利用离子交换法分别制备了三种铜基催化剂:Cu(am)-CFG、Cu(ipn)-CFG和Cu(en)-CFG.利用热重分析、X射线衍射等分析了催化剂的热稳定性和晶体结构;在连续流动式常压微型反应器上分别考察了三种催化剂对甲醇脱氢制甲酸甲酯反应的催化活性.结果表明,当铜与氨为饱和配位,铜与1,2-丙二胺及乙二胺为不饱和配位时,所制备的三种催化剂的催化活性最高;其中Cu(am)-CFG和Cu(ipn)-CFG的催化活性明显比Cu(en)-CFG的高,对甲醇的转化率分别为16.34%和12.06%;对甲酸甲酯的选择性分别为75.69%和78.90%.