甲烷选择氧化制甲醇研究进展

摘要

甲烷作为天然气主要成分,是储量丰富的清洁低碳资源,同时甲烷也是一种强温室气体,开发有效的方法将甲烷转化为化学品或液体燃料具有重要的战略意义。目前成熟的甲烷转化路线都依赖于合成气作为中间体的间接路线,而能源消耗较低的甲烷直接转化过程开始受到全球范围的广泛关注。在所有理论上可行的甲烷直接转化路线中,在温和条件下甲烷选择氧化制备甲醇是最理想的方案,其具有成本低和能耗低的特点。尽管在甲烷制甲醇反应(MTM)已取得了重大进展,但仍无法同时获得高甲烷转化率与高甲醇选择性。本文综述了以甲烷为原料,模拟甲烷单加氧酶氧化的简单化学反应过程,调研大量以工业应用为目标的贵金属及仿生非贵金属分子筛催化剂合成甲醇及其衍生物的研究进展,综合考虑反应条件、分子筛催化剂拓扑结构及反应活性中心、机理路线对催化效果的影响,对甲醇产率较低和现有催化反应体系难以推广到工业规模的原因进行了总结与讨论。