锂硫电池中钴磷共掺杂MoS2催化性能的第一性原理研究

摘要

基于第一性原理计算,探究了未掺杂、Co单掺杂、Co,P共掺杂MoS2表面上多硫化物的吸附和转化,揭示了Co,P共掺杂对MoS2材料吸附能力和催化能力的影响.研究结果表明,共掺杂使得MoS2吸附能力增强,特别是对产物Li2S的稳定吸附提供了多硫化物转化动力,进而增强了催化能力.Co,P共掺杂表面与长链、中链、短链多硫化物之间均存在Li—S和S—P双重成键,具备最大的吸附能力;另一方面,共掺杂表面对于产物Li2S的显著稳定化作用降低了多硫化物转化过程中解离步骤的能量需求,增大了转化过程的能量释放,为多硫化物转化提供了驱动力.上述两方面因素共同增强了MoS2的催化活性,有效抑制了穿梭效应,提升了电池的电化学性能.