氮掺杂碳纳米管的合成及活化过一硫酸盐的性能与机理

摘要

以多壁碳纳米管(MWCNT)为原材料,三聚氰胺为氮前体,采用高温煅烧法制得了含氮量约3.33％(摩尔分数)的氮掺杂碳纳米管(N-CNT-700),该纳米管为一维材料.N-CNT-700活化过一硫酸盐(PMS)体系60 min内对苯酚的降解效率可达100％,总有机碳(TOC)去除率可达61.6％,体系的活化能为35.4 kJ/mol.通过电子顺磁共振(EPR)检测、掩蔽实验及PMS浓度测定等方式确定了体系降解机制为自由基(·OH,SO4·?)与非自由基共同作用,除去9％的吸附去除外,91％的氧化降解中自由基作用占比约49％,单线态氧(1O2)作用占比约18％,活性中间体作用占比约24％.N-CNT-700的反应活性随着重复利用次数的增加而降低,高温处理可以恢复其高反应活性.煅烧温度影响材料中的氮含量及种类,N-CNT的反应活性与氮含量成正比,且与石墨氮含量密切相关.