二维HZSM-5纳米片的合成及催化苯与稀乙烯烷基化制乙苯

摘要

采用晶种导向的方法,以四丙基溴化铵为模板剂,乙胺为矿化剂,硅溶胶为硅源,氯化铝为铝源,60 nm Silicate-1为晶种,于水热条件下合成了具有不同b轴厚度及硅铝比的二维HZSM-5纳米片.采用不同碱源对分子筛进行碱处理,其中经NaOH处理以及NaOH与四丙基氢氧化铵(TPAOH)联合处理得到了二维多级孔HZSM-5纳米片.利用X射线衍射(XRD)、 扫描电子显微镜(SEM)、 透射电子显微镜(TEM)、Ar吸附-脱附、 氨-程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线荧光光谱(XRF)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的结构和酸性进行了表征,考察了硅铝比和b轴厚度对催化苯与稀乙烯烷基化反应的影响.研究结果表明,在360℃,1.4 MPa,苯烯比为6,乙烯体积分数为15％,乙烯质量空速(WHSV)为1.5 h-1的反应条件下,随着硅铝原子比从80提高至200,苯的转化率略有下降,乙基选择性保持在99.2％以上,但甲苯及二甲苯选择性分别从0.11％和0.09％均下降至0.05％.将不同b轴厚度的HZSM-5纳米片催化剂在苯烯比为1的条件下进行实验发现,硅铝比为160的大晶粒HZSM-5催化剂失活严重,反应50 h时苯的转化率从34.6％下降至8％,二甲苯选择性达到0.37％;而b轴厚度为100 nm的二维HZSM-5纳米片作为催化剂时苯的转化率稳定在44.0％,乙基选择性为94.8％,二甲苯选择性下降至0.22％,并在100 h内保持反应性能不变.