NCNTs/PSSF微纤复合催化剂的制备及在苯酚降解中的应用

摘要

cqvip:由于粉末催化剂在连续流动的催化体系中存在压降较高、易堵塞等局限,同时金属负载型催化剂易出现活性组分流失的问题,本文探究了高空隙率的整体式复合碳材料在含酚废水连续化处理中的应用。首先以廉价易得的三聚氰胺为单一的氮源和碳源,采用化学气相沉积法(chemical vapor deposition,CVD)在纸状烧结不锈钢微纤材料(paper-like sintered stainless steel fibers,PSSF)表面生长氮掺杂碳纳米管(nitrogen-doped carbon nanotubes,NCNTs)合成整体式的NCNTs/PSSF复合催化剂。采用SEM、TG热重分析、比表面积及孔径分析等技术考察不同合成温度、载气流量及三聚氰胺用量对NCNTs/PSSF复合催化剂的微观形貌及结构的影响,最后在最佳催化剂合成条件下进行固定床反应器上复合催化剂湿式催化氧化降解苯酚的性能测试。合成条件探究结果表明,复合催化剂具有发达3维网状结构,且纤维表面环绕包裹着一层碳纳米管。随合成温度上升纤维表面NCNTs缺陷程度下降,有序度提高,当温度升至1000℃时发生明显的石墨化转变;随载气流量上升,纤维表面NCNTs产量下降,但比表面积及总孔体积有所增加,缺陷程度上升;随三聚氰胺用量增加,纤维表面NCNTs产量及比表面积上升,但缺陷程度几乎不变。最优合成条件下复合催化剂的比表面积可达14.50 m^2/g,相比PSSF载体增加近45倍,TEM分析表明合成的NCNTs具有典型的褶皱结构,氮原子掺杂量达4%。湿式催化氧化苯酚的结果表明,在2 cm催化剂床层高度(约含有0.5 g NCNTs),2 mL/min流量及80℃条件下反应9 h,复合催化剂可保持99%的H2O2转化率,80%的苯酚转化率及45%的TOC转化率,Fe^3+浸出浓度仅为1.5 mg/L。稳定性测试结果表明,反应100 h复合催化剂仍能保持80%以上的苯酚转化率,且Fe^3+浸出浓度低于5 mg/L。