铂钌团簇及电荷对甲醇活性的理论研究

摘要

采用密度泛函理论(DFT)对钌掺杂的铂团簇阳离子([PtnRum]+,m+n=3,n≥1)活化甲醇C-H和O-H键反应进行了理论研究;探讨了电荷对[PtnRum]团簇反应活性的影响.电荷分析表明:(1)[Pt3]+团簇中正电荷在三个Pt原子上均匀分布;掺杂Ru原子后,正电荷主要分布在Ru原子上;(2)首先活化C-H键时[PtnRum]+的反应活性比[PtnRum]明显提高;首先活化O-H键时只有[Pt3]+比[Pt3]团簇的反应活性有明显提高.本研究可为金属团簇调控的C-H键和O-H键的活化提供更深入的理解.