氧氯化铋/铯铅氯范德瓦耳斯异质结环境稳定性与光电性质的第一性原理研究

摘要

以铯铅氯为代表的全无机金属卤化物钙钛矿因为优异的光电性质与缺陷容忍度成为发展高性能光伏和光电子器件的重要候选材料.然而,较差的结构稳定性成为限制其商业化应用的瓶颈问题.本文提出范德瓦耳斯集成薄层的氧氯化铋(BiOCl)在铯铅氯钙钛矿(CsPbCl_(3))表面形成范德瓦耳斯异质结,结合第一性原理计算与从头算分子动力学模拟系统研究了BiOCl/CsPbCl_(3)范德瓦耳斯异质结的环境稳定性以及界面效应对其光电性质的影响.计算结果表明,范德瓦耳斯集成BiOCl在CsPbCl_(3)的表面能够极大地改善其环境稳定性,这源于高稳定的BiOCl层隔绝了水和氧分子与钙钛矿晶格的反应.并且,两种不同终端的BiOCl/CsPbCl_(3)范德瓦耳斯异质结显示Ⅱ型的能带结构,这有助于促进载流子分离;但是,CsCl_(3)终端的异质结表现出比PbCl终端异质结更大的能带带阶,导致CsCl_(3)终端的异质结具有更高的开路电压和更低的暗电流.由于BiOCl和CsPbCl_(3)不同的禁带宽度使得异质结在可见到紫外光区域都显示出较高的光学吸收系数.本工作为提高CsPbCl_(3)钙钛矿材料的结构稳定性以及在高性能光电器件的应用提供了一个新的思路和理论基础.