高比表面积活性碳材料分离二氧化碳:实验和分子模拟研究

摘要

二氧化碳被认为是全球气候变暖的主要因为之一,因此对二氧化碳的捕集技术(Carboon capture storage,CCS)是目前研究的热点,其中物理吸附法因为没有污染备受关注。本文利用我们制备的高比表面积活性碳微球材料作为吸附剂,利用实验和理论相结合的方法研究了活性碳微球对天然气中二氧化碳、烟煤气中二氧化碳和氢气中少量二氧化碳的吸附分离。主要研究内容如下:
　　 一、单组分及混合气体吸附等温线的测定。采用高精度IGA-003重力吸附仪分别测定了二氧化碳、甲烷和氮气及其混合气体在活性碳微球中的吸附等温线。结果表明:在298K和1.3MPa的条件下,CO2、CH4、N2的吸附量分别可达到16.63、7.8和3.5mmol／g,这表明材料具有非常好的储存二氧化碳和甲烷的性能。
　　 二、比较了Double Langmuir和DSLF(dual-site Langmuir-Freundlichequation)等吸附模型的计算结果与实验数据,并与理想吸附溶液理论结合,计算了CH4／CO2(xCH4:XCO2=70％:30％、XCH4:XcO2=85％:15％)混合体系的吸附量和吸附选择性,结果表明:在298K和1.3MPa的条件下,CO2对CH4(xCH4:xCO2=70％:30％)吸附选择性可以达到5.28,表明活性碳微球材料是一种优良的分离CH4中少量CO2的材料。
　　 三、采用巨正则系综Monte Carlo(GCMC)方法分别计算了CH4／CO2(XCH4:XCO2=70％:30％、XCH4:XCO2=85％:15％)、N2／CO2(XN2:XCO2=50％:50％、XN2:XCO2=80％:20％)及H2／CO2(XH2:XCO2=70％:30％、XCH2:XCO2=90％:10％)混合体系的吸附选择性。结果表明:在298K和1.3MPa的条件下,CO2对CH4(XCH4:XCO2=70％:30％)、N2(XN2:XCO2=50％:50％)及H2(xH2:xCO2=70％:30％)的吸附选择性可以分别达到5.5、33和50,表明活性碳微球材料是一种优良的分离CH4、空气及H2中少量CO2的材料。

目录

文摘

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Contents

符号说明

第一章 文献综述

1.1 研究背景

1.1.1 研究意义

1.1.2 国内外研究现状

1.2 吸附材料的选取

1.2.1 活性炭材料

1.2.2 碳纳米管

1.2.3 活性炭纤维

1.2.4 沸石分子筛

1.2.5 金属-有机骨架材料(MOFs)

1.2.6 共价有机结构(covalent organic frameworks,COFs)

1.2.7 多孔晶体结构(zeolitic imidazolate frameworks,ZIFs)

1.3 本工作所用的材料

第二章 吸附模型简介

2.1 吸附模型简介

2.1.1 Langmuir吸附理论模型

2.1.2 DSLF(dual-site Langmuir-Freundlich)方程

2.1.3 Double Langmuir模型

2.1.4 理想吸附溶液理论

第三章 实验部分

3.1 仪器介绍

3.2 实验过程

3.2.1 实验条件

3.2.2 实验步骤

3.3 结果讨论

3.3.1 活性碳微球材料的孔径分布

3.3.2 单组分吸附等温线的测定

3.3.3 混合物吸附等温线的测定

第四章 CH4/CO2体系的分吸附量和吸附选择性

4.1 吸附模型

4.1.1 理想吸附溶液理论结合双DSLF模型

4.1.2 Double Langmuir模型结合理想吸附溶液理论

4.2 CH4/CO2体系的结果讨论

4.2.1 模型参数的计算

4.2.2 混合物中单组分吸附等温线的测定

4.2.3 吸附选择性

4.3 本章小结

第五章 N2/CO2、H2/CO2体系的吸附选择性

5.1 H2/CO2、N2/CO2体系的结果讨论

5.1.1 H2/CO2、N2/CO2吸附等温线的测定

5.2 吸附选择性的计算

5.3 本章小结

参考文献

附录

致谢

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