基于溶剂挥发法制备具有高比表面积的非硅基有序介孔氧化物载体的研究

摘要

如今，社会的发展不断进行，但环境的污染成为一大问题，作为汽车尾气的主要成分，NOx的控制和处理成为关注的焦点，选择性脱硝(SCR)是处理汽车尾气的主要手段之一。工厂在作业中产生的CO也是另一空气中的主要有害气体。有效处理NOx和CO等污染物，是非常有意义且必须的。无论是SCR还是CO氧化反应，都需要用到催化剂，其作用也很关键。 非硅介孔材料因其特殊的性能，在许多领域都有着广泛的应用，而非硅的有序介孔材料因其具有规整的孔道结构，较高的比表面积，作为催化剂载体，可以再提高吸附能力的同时，可以加强活性组分和载体之间的结合作用。 制备有序介孔材料的方法很多，其中溶剂挥发法作为一种软模板方法，具有操作简单，通用性强，合成后材料的有序度很好等优势。本文首先采用溶剂挥发法，制备出一系列的非硅的介孔型氧化物材料:氧化锆，氧化钛，氧化铝和氧化铈，它们均具有比表面积大，结构规整等特点。之后选取最具有代表性的介孔二氧化钛材料进行研究，分别采用溶剂挥发法，普通溶胶凝胶法，水热法，硬模版法以及陶瓷法，制备出一系列的二氧化钛，通过负载钒和锰得到一系列的V/TiO2及Mn/TiO2催化剂，并分别应用于SCR和CO氧化反应中。 通过多种表征途径，以及活性评价测试，得到结论:使用溶剂挥发法制备的有序介孔二氧化钛，更加适合做载体。在SCR反应中，V/EISA和Mn/EISA的活性都比同系列其他催化剂出色，使用V/EISA-TiO2时，NO转化率在280℃至350℃之间可以达到100％，使用Mn/EISA-TiO2时，NO转化率在150至250℃的中温段可达100％，且副产物较同系列其他催化剂是最少的。在CO氧化反应中，Mn/EISA活性性能同样最佳，在270℃时CO转化率可以达到100％。上述对比结果，归功于有序介孔二氧化钛的长程的有序孔道，高比表面积，使其不仅促进了负载物的分散，且使活性组分发挥更好的作用。催化剂的优劣因载体不同而不同，从高至低:有序的介孔载体＞无序的介孔载体＞非介孔载体。

目录

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摘要

第一章 文献综述

1．1 介孔材料

1．1．1 非硅有序介孔材料

1．2 介孔材料的制备方法

1．2．1 溶剂挥发诱导自组装法

1．2．2 水热法

1．2．3 硬模版法

1．2．4 溶胶凝胶法

1．3 介孔材料的表征方法

1．3．1 X-射线衍射(XRD)

1．3．2 氮气等温吸附-脱附测试(BET)

1．3．3 程序升温还原测试(TPR)

1．3．4 光电子能谱(XPS)

1．3．5 透射电子显微镜(TEM)

1．4 介孔材料的应用

1．5 SCR及其研究进展

1．6 一氧化碳氧化的研究进展

第二章 实验部分

2．1 实验原料和实验仪器

2．1．1 实验所需原料

2．1．2 实验所需仪器

2．2 非硅介孔氧化物材料的制备(EISA方法)

2．3 催化剂的制备方法

2．4 表征方法

2．5 催化剂的活性评价

2．5．1 SCR活性评价装置

2．5．2 CO氧化反应装置

第三章 溶剂挥发方法合成介孔金属氧化物

3．1 四种介孔金属氧化物的表征结果

3．1．1 XRD表征结果

3．1．2 BET表征结果

3．1．3 TEM表征结果

3．2 本章小结

第四章 负载型的催化剂V／TiO2和Mn／TiO2应用于SCR

4．1 催化剂的表征

4．1．1 预处理前后的表征结果与讨论

4．1．2 XRD表征结果

4．1．3 BET表征结果

4．1．4 TEM表征结果

4．1．5 SEM表征结果

4．1．6 TPR表征结果

4．1．7 XPS表征结果

4．2 催化剂在SCR反应体系中的测试结果与讨论

4．3 本章小结

第五章 负载型催化剂Mn／TiO2应用于CO氧化体系

5．1 XPS分析

5．2 Mn／TiO2在CO氧化反应体系中的活性评价结果及讨论

5．3 本章小结

第六章 结论

参考文献

研究成果及发表的学术论文

致谢

作者和导师简介