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聚酰亚胺基复合薄膜的制备及其介电性能研究

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摘要

符号说明

第一章 绪论

1.1 引言

1.2 电介质材料概述

1.2.1 电介质材料

1.2.2 电介质极化方式

1.2.3 电介质表征参数

1.3 聚酰亚胺材料

1.3.1 聚酰亚胺的组成与结构

1.3.2 聚酰亚胺的性能及应用

1.4 高介电聚酰亚胺基复合材料

1.4.1 高介电陶瓷/聚酰亚胺复合材料

1.4.2 导电填料/聚酰亚胺复合材料

1.4.3 陶瓷/导电粒子/聚酰亚胺介电复合材料

1.4.4 高介电聚合物基复合材料的应用

1.5 低介电聚酰亚胺基复合材料

1.5.1 引入含氟基团

1.5.2 在聚酰亚胺材料中引入空气

1.6 论文的研究目的、研究内容和创新点

1.6.1 研究目的

1.6.2 研究内容

1.6.3 创新性

第二章 不同体系聚酰亚胺薄膜的制备与性能研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 实验原料

2.2.2 仪器设备

2.2.3 不同体系聚酰亚胺薄膜的制备

2.2.4 测试与表征

2.3 结果与讨论

2.3.1 不同体系PI薄膜的介电性能

2.3.2 不同体系PI薄膜的力学性能

2.3.3 不同体系PI薄膜的动态热机械分析

2.3.4 不同体系PI薄膜的热失重分析

2.4 本章小结

第三章 高介电聚酰亚胺/纳米钛酸钡/多壁碳纳米管复合薄膜的制备与性能研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 实验原料

3.2.2 仪器设备

3.2.3 高介电聚酰亚胺/纳米钛酸钡/多壁碳纳米管复合薄膜的制备

3.2.4 测试与表征

3.3 结果与讨论

3.3.1 PI/BaTiO3/MWCNTS复合薄膜的介电性能

3.3.2 PI/BaTiO3/MWCNTS复合薄膜的形貌分析

3.3.3 PI/BaTiO3/MWCNTS复合薄膜的动态热机械分析

3.3.4 PI/BaTiO3/MWCNTS复合薄膜的热失重分析

3.4 本章小结

第四章 低介电聚酰亚胺/磺化石墨烯复合薄膜的制备与性能研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.2.1 实验原料

4.2.2 仪器设备

4.2.3 低介电聚酰亚胺/磺化石墨烯复合薄膜的制备

4.2.4 测试与表征

4.3 结果与讨论

4.3.1 PUSG复合薄膜的介电性能

4.3.2 PI/SG复合薄膜的形貌分析

4.3.3 PI/SG复合薄膜的动态热机械分析

4.3.4 PI/SG复合薄膜的热失重分析

4.4 本章小结

第五章 结论

参考文献

致谢

研究成果及发表的学术论文

作者和导师简介

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摘要

随着微电子行业的迅速发展,超大规模集成电路的集成度越来越高,对电介质材料的性能也提出了更高的要求。具有优良的机械性能,化学稳定性,低介电及耐高低温等性能特点的聚酰亚胺(PI)材料不断的吸引着研究人员的关注。聚酰亚胺材料的介电常数范围通常在3.0~3.6之间,是电子电工领域应用较多的绝缘介质材料。但由于电路板线宽的不断缩小,要求绝缘介质材料需要具有更低的介电常数,以降低信号之间的干扰,传统PI材料的介电常数已逐渐难以满足要求。而对于应用在印刷线路板上作为高电容嵌入式微电容器而言,PI材料的介电常数又相对较低,需要采用合适的方法或改性手段在尽可能保持低介电损耗的条件下提高介电常数。基于以上两方面需求,本研究主要开展了以下工作。
  首先,采用不同二酐(BPDA,ODPA,PMDA,6FDA)和二胺(ODA,PDA)单体制备了一系列具有不同化学结构的PI薄膜,讨论了单体化学结构对PI薄膜介电性能、力学性能及热性能的影响。结果发现,在1000Hz时,普通芳香族PI薄膜的介电常数在3.4左右,介电损耗在10-3,氟元素的引入有利于降低PI薄膜的介电常数,最低可达3.0左右。
  为了获得高介电PI复合薄膜,制备了一种聚酰亚胺/纳米钛酸钡/多壁碳纳米管复合薄膜。采用原位聚合和水性共混的方法确保填料在基体中的均匀分散,从而达到高介电常数与低介电损耗共存的目标。对其进行介电性能、耐热性、热稳定性及形貌的表征。结果表明,复合薄膜的介电常数和介电损耗随着多壁碳管添加量的增加均有所提升,当碳管含量达到9%体积分数时复合体系发生逾渗。此时在100Hz下复合薄膜的介电常数高达314.1,而介电损耗能够控制在1以内。
  为获得低介电PI复合薄膜,本实验通过水性共混的方法制备了聚酰亚胺/磺化石墨烯(PI/SG)复合薄膜。为了提高磺化石墨烯在PI基体中的分散性,利用三乙胺将前驱体聚酰胺酸络合成盐增加其水溶性。随后将磺化石墨烯水分散液与聚酰胺酸盐进行水性共混,形成磺化石墨烯在前驱体中的再次分散,最终实现填料在基体中的均匀分散。对PI/SG复合薄膜的介电性能、热性能进行了表征,并用扫描电子显微镜(SEM)对其微观结构进行了观察。结果表明,在1000Hz下,当SG添加量为6vol%时,PI复合薄膜的介电常数由纯PI的3.41降至2.04,介电损耗不超过0.006;SEM显示低介电与薄膜的多孔结构有关。

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