负载型金属氧化物催化剂催化燃烧处理含芳烃废气的研究

摘要

VOCs污染导致的各种环境、经济问题大大影响着人类的生活，而催化燃烧处理VOCs的催化剂是目前广泛研究的热点。
　　本课题旨在研究双金属负载型催化剂，考察其在催化燃烧含苯废气反应中的催化性能，研究不同双金属之间的相互作用对催化剂催化性能的影响;并采用了XRD、H2-TPR、XPS、BET、TPD等表征方式对催化剂的性质做了更加深入的辅助分析。最后进行催化剂寿命的研究。
　　以Cu作为主要金属，添加Mn、Co、Cr、Fe、Ce等为辅助金属制备成的催化剂用于催化燃烧含芳烃废气的研究中，10％的总金属负载量为合适的选择，Cu与不同的第二金属之间发生的协同作用不同，当Cu与第二金属之间所发生的协同作用可以形成类似Cu-M-O(M代表第二掺杂的金属)的结合体，而且当这种结合体可以促进双金属多级还原发生时即相互作用越强时，更有利于催化剂的活性提高。在一系列Cu-M双金属负载的催化剂中，Cu-Mn双金属负载在γ-Al2O3上制备的催化剂催化燃烧处理苯的性能最优异。
　　研究Cu-Mn负载在γ-Al2O3上制备的催化剂中，改变Cu/Mn的摩尔比值，催化剂的制备方式，以及催化剂的焙烧温度，对催化剂催化燃烧含苯废气性能的影响实验中，当Cu/Mn的摩尔比值为2，采用等体积浸渍法，并且焙烧温度是550℃时，催化剂催化燃烧苯的性能是最优异的，与其他条件制备的催化剂相比较，该催化剂中Cu-Mn之间的发生了多级还原过程，而且Cu2+的量达到最高，同时催化剂中Mn2+，Mn3+，Mn4+三种价态的Mn物种均存在时，Cu-Mn之间的相互作用也达到最强。
　　研究催化剂载体对催化剂催化燃烧处理含苯废气的研究中，不同的氧化物载体，不同的分子筛载体，对所制备的催化剂的性能影响有较大的区别，而且分子筛载体的比表面积、SiO2/Al2O3对催化剂的性能有一定的影响，主要是SiO2/Al2O3对催化剂性能影响较大，当SiO2/Al2O3逐渐增大时，催化剂的酸性先是渐渐加强，而后又减弱，催化剂的活性也是先增强，后又减弱，在SiO2/Al2O3=360，催化剂酸性最强，而且Cu2+的量达到最高，同时催化剂中Mn2+，Mn3+，Mn4+三种价态的Mn物种均存在，Cu-Mn之间的相互作用也达到最强。活性也最优，而且催化剂的稳定性也较优异。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 前言

1．2 VOCs的脱除

1．3 VOCs催化氧化的反应机理和动力学

1．4 VOCs催化燃烧催化剂

1．4．1 贵金属催化剂

1．4．2 非贵金属氧化物催化剂

1．5 催化剂的失活与重生

1．6 总结

1．7 本课题研究内容

第二章 实验部分

2．1 实验原料与设备

2．2 改性催化剂的制备

2．3 催化剂评价

2．4 催化剂样品的表征

2．4．5 程序升温脱附(TPD)

第三章 活性组分对负载型金属氧化物催化剂的影响研究

3．2 Cu／Al2O3催化剂的性能研究

3．2．2 Cu／Al2O3催化剂的XRD表征

3．2．3 Cu／Al2O3催化剂的H2-TPR表征

3．3 第二金属负载对Cu2M1／Al2O3催化剂性能的影响

3．3．2 Cu2M1／Al2O3催化剂的XRD表征

3．3．3 Cu2M1／Al2O3催化剂H2-TPR表征

3．4 小结

第四章 Cu-Mn／Al2O3双金属负载型催化剂性能研究

4．1．2 CuxMny／Al2O3催化剂的XRD表征

4．1．3 CuxMny／Al2O3催化剂的H2-TPR表征

4．1．4 CuxMny／Al2O3催化剂的XPS表征

4．2 制备方法对Cu2Mn1／Al2O3催化剂性能的影响

4．2．2 Cu2Mn1／Al2O3催化剂的XRD表征

4．2．3 Cu2Mn1／Al2O3催化剂的H2-TPR表征

4．2．4 Cu2Mn1／Al2O3催化剂的XPS表征

4．3 焙烧温度对Cu2Mn1／Al2O3催化剂性能的影响

4．3．1 Cu2Mn1／Al2O3催化剂活性评价

4．3．2 Cu2Mn1／Al2O3催化剂XRD表征

4．3．3 Cu2Mn1／Al2O3催化剂H2-TPR表征

4．3．4 Cu2Mn1／Al2O3催化剂XPS表征

4．4 小结

第五章 催化剂载体对双金属负载型催化剂性能的影响研究

5．1．2 Cu2Mn1／S催化剂的XRD表征

5．1．3 Cu2Mn1／S催化剂的H2-TPR表征

5．2 分子筛载体对Cu2Mn1／S催化剂性能的影响

5．2．1 Cu2Mn1／S催化剂活性评价

5．2．2 Cu2Mn1／S催化剂的XRD表征

5．2．3 Cu2Mn1／S催化剂的H2-TPR表征

5．3 硅铝比对Cu2Mn1／ZSM-5催化剂性能的影响

5．3．1 Cu2Mn1／ZSM-5催化剂活性评价

5．3．2 Cu2Mn1／ZSM-5催化剂的XRD表征

5．3．3 Cu2Mn1／ZSM-5催化剂H2-TPR表征

5．3．4 Cu2Mn1／ZSM-5催化剂的BET表征

5．3．5 Cu2Mn1／ZSM-5催化剂的TPD表征

5．4 Cu2Mn1／ZSM-5(SiO2／Al2O3=360)催化剂稳定性研究

5．5 小结

第六章 结论

参考文献

致谢

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