微通道反应器内果糖脱水制HMF的CFD模拟研究

摘要

呋喃类化合物中5-羟甲基糠醛（HMF）由于具有六个碳原子，同时分子中含有一个呋喃环，一个醛基和一个羟甲基，使其化学性质比较活泼，可以通过氧化、氢化和缩合制备多种衍生物，是重要的精细化工原料。而以木质纤维素为基础的生物质资源被认为是未来能源的理想候选者，同时木质纤维素可先形成果糖后脱水制HMF。目前对于HMF的研究重心在催化剂以及溶剂方面，对于反应过程强化的研究很少。而微通道反应器由于尺度小而具有较高的比表面积，在传热以及传递方面的强化效果更为明显，因而本文将微通道反应器和果糖脱水反应相结合。
　　本文主要从三个方面研究果糖脱水反应在微通道反应器中的强化过程。其一，在均相反应过程考虑了溶剂、停留时间、几何效应、热效应对反应器性能的影响。在直通道中，当停留时间达到4s时，中间产物5-HMF的产率最大。比较了粗糙管、直通道和弯曲通道三种不同反应器几何构型对反应性能的影响，粗糙管的性能＞直通道＞弯曲通道，这说明了返混程度的降低有利于提高HMF的收率。其二，在热效应方面考虑了壁面温度和热通量对反应的影响，当壁面温度达到487K、热通量为150W/m2时，此时达到最优条件。其三，在单通道向多通道放大的过程中，通过Z型结构和带孔挡板结构解决了微通道反应器放大过程中面临的均匀分布问题。在Z型结构中考虑了倾斜角和通道数量对均匀分布的影响。当入口速度小于0.0125m/s时，Z型结构能够满足均匀分布;当入口速度大于0.125m/s时，在通道入口处出现回流而导致不均匀分布的程度增加。而带孔挡板则利用孔的大小来调节流量的分布，其大小的调节通过迭代来完成，通过孔的调节不仅可以达到均匀，但是返混程度要大于Z型结构。
　　在微通道内两相流考察中，研究了弹状流的形成以及发展过程，并考察了两相速度、接触角和两相速度比对流型分布的影响。当两相的入口速度大于0.08m/s时，微通道内无弹状流形成，只有平行流。当入口速度小于0.07m/s时，微通道内有弹状流形成，并且第一个弹状流形成的位置随着入口速度的增加而远离交叉处。当壁面接触小于45°时，微通道内呈现平行流动。当接触角大于60°时，微通道内有弹状流的形成，这说明了接触角的减少有利于壁面能量的耗散。弹状流的长度随着两相入口速度比的增加而减少，相邻两个弹状流的间距随着两相入口速度比的增加而增加，并且呈线性相关。在两相传质的过程中，入口速度的增加、水相和油相流量比的增加均有利于传质系数的增加。

目录

声明

摘要

符号说明

第一章 绪论

1．1 果糖脱水的研究进展

1．1．1 羟甲基糠醛(HMF)形成机理

1．1．2 单溶剂体系中果糖脱水生成HMF

1．1．3 双溶剂中果糖脱水生成HMF

1．1．4 果糖脱水反应器概述

1．2 微通道反应器

1．2．1 微反应技术

1．2．2 微通道反应器制造

1．2．3 微通道反应器的优缺点

1．2．4 微通道反应器CFD模拟

1．3 研究方法

1．4 研究内容

第二章 单通道微反应器均相反应特性

2．1 模型描述

2．2 主控方程

2．3 几何结构以及边界条件

2．4 附加条件

2．5 模型设置

2．6 网格无关性验证

2．7 模型验证

2．8 结果与讨论

2．8．1 温度和浓度分布的基本特征

2．8．2 果糖脱水中不同溶剂的比较

2．8．3 停留时间对反应性能的影响

2．8．4 热效应的影响

2．8．5 几何构型对反应性能的影响

2．8．6 尺度效应

2．9 本章小结

第三章 多通道均相反应器放大

3．1 几何构型

3．2 主控方程以及边界条件

3．3 模型设置

3．4 网格无关性

3．5 结果与讨论

3．5．1 分布器几何结构影响

3．5．2 倾斜角对均匀分布的影响

3．5．3 通道数量对均匀分布的影响

3．5．4 穿孔挡板结构对反应的均匀分布影响

3．5．5 反应对均匀分布的影响

3．5．6 放大结构对停留时间分布的影响

3．6 本章小结

第四章 微反应器中非均相液液两相传质流动特性

4．1 几何模型

4．2 主控方程

4．3 边界条件

4．4 模型设置

4．5 网格无关性验证

4．6 模型验证

4．7 结果与讨论

4．7．1 弹状流形成过程

4．7．2 接触角对流型的影响

4．7．3 入口速度对流型的影响

4．7．4 水相和油相速度比率对流型的影响

4．8 非均相液液两相传质特性

4．8．1 时间步长对传质的影响

4．8．2 入口速度对传质系数的影响

4．8．3 两相流量比对传质系数的影响

4．9 本章小结

第五章 结论与建议

5．1 结论

5．2 建议

参考文献

致谢

研究成果及发表的学术论文

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