Nd1-XYXNiO3/LaAlO3外延薄膜的金属-绝缘体相变

摘要

金属-绝缘体相变现象一直是凝聚态物理中倍受关注的热点和研究重点。在众多金属-绝缘体相变材料中，钙钛矿型稀土过渡金属氧化物RNiO3(R稀土元素，R≠La)由于具有明显的温度驱动的金属-绝缘体相变，使其在开关、传感器和热致变色器件等方面具有重要的潜在应用价值，吸引了人们的强烈关注。但RNiO3体系的相变温度均不在室温附近，将其调节到室温附近对于实际器件应用非常重要。因此，研究RNiO3体系的相变温度调控，以及掺杂、应力和电场等对其结构和相变性质的影响具有重要意义。本论文在成功制备NdNiO3/LaAlO3外延薄膜的基础上，首先研究了薄膜厚度效应对相变性能的影响，其次通过对NdNiO3进行不同浓度的Y元素掺杂，将其相变温度调节到室温附近，并研究了Y掺杂对其结构和相变性质的影响，最后对相变温度在室温附近的Nd0.7Y0.3NiO3/LaAlO3外延薄膜，研究了电场对薄膜相变的驱动及对相变温度的调谐作用，并初步探索了薄膜的忆阻效应。
　　第一章是背景知识介绍以及相关工作的最新研究进展。首先介绍了金属-绝缘体相变的几种机制，如能带理论、Anderson相变、Peierls相变、Wilson相变与Mott相变。其次介绍了钙钛矿结构的稀土镍酸盐RNiO3的金属-绝缘体相变及能带解释。最后说明了驱动RNiO3薄膜相变的途径及对其相变温度进行调节的方法。
　　第二章介绍了RNiO3薄膜常见的制备方法和表征手段。样品制备重点介绍了本论文中使用的脉冲激光沉积（简称PLD）技术和所用设备。样品表征主要介绍了所使用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱和傅里叶变换红外光谱，X射线精细结构吸收谱(EXAFS)，以及四探针法测量电阻法，同时介绍了自行搭建的样品变温电阻、变温红外谱-电场联用测量装置。
　　第三章中对NdNiO3/LaAlO3外延薄膜的PLD生长条件，包括靶材的固相烧结法制备，衬底的选择，薄膜过程中生长氧压及衬底温度进行了探索，通过优化制备条件，获得具有明显相变的薄膜。重点研究了相变过程中结构和载流子的变化，以及薄膜厚度对相变性质的影响，结果表明:不同生长厚度的薄膜均表现出明显的金属-绝缘体相变，通过改变厚度可调节其相变温度在90K-121K范围。Raman和红外谱学研究显示了温度驱动相变过程中结构和光电导的变化。厚度引入的压缩应力增大了NiO6八面体的扭曲，导致薄膜的相变温度升高。
　　第四章讨论了Y原子掺杂对Nd1-XYXNiO3薄膜的金属-绝缘体相变性质的影响。不同Y掺杂薄膜均表现出明显的金属-绝缘体相变。通过改变Y原子掺杂量，相变温度可调节至室温附近(340-360K)。红外透过强度随着温度升高减低，显示了其热致变色效应。XAFS结果表明Y原子的引入带来的结构变化，更多Y掺杂导致XANES谱中边前峰减弱和Ni-O键增长，意味着增强的电荷不均性，以及Ni-3d和O-2p轨道间杂化的减弱。这结果揭示了Nd1-XYXNiO3薄膜中相变温度随Y含量增加的物理原因。
　　第五章讨论了电场对Nd0.7Y0.3NiO3/LaAlO3外延薄膜的金属-绝缘体相变的影响。在电压源和电流源两种驱动方式下都观测到了金属-绝缘体相变，Ⅳ曲线分别显示出开关效应和负电阻效应。分析结果显示在升压及升流过程中产生的金属-绝缘体相变是由电荷有序引起的。红外谱学和拉曼光谱结果进一步证明了该体系电场驱动的金属-绝缘体相变的存在。此外，利用源漏栅结构，通过施加不同栅极电压实现了电场对薄膜相变温度的改变。最后，对薄膜施加不同的脉冲电压观察到了Nd0.7Y0.3NiO3薄膜的忆阻效应。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 强关联电子氧化物中的金属-绝缘体相变

1．2 金属-绝缘体相变的基本机制

1．2．1 Wilson相变

1．2．2 Peierls相变

1．2．3 Anderson相变

1．2．4 Mott相变

1．3 钙钛矿稀土镍酸盐RNiO3的研究进展

1．3．1 RNiO3块体及薄膜的制备

1．3．2 RNiO3的晶体结构及金属-绝缘体相变

1．3．3 RNiO3相变的能带解释

1．3．4 触发RNiO3相变发生的途径

1．3．5 调节RNiO3相变温度的方法

1．4 本论文内容安排

参考文献

第2章 RNiO3薄膜的样品制备及其表征手段

2．1 RNiO3薄膜样品的制备方法

2．1．1 脉冲激光沉积(Pulsed laser deposition，PLD)

2．2 RNiO3薄膜样品的常用表征途径

2．2．1 X射线衍射技术(XRD)

2．2．2 拉曼光谱技术

2．2．3 傅立叶变换红外技术(FTIR)

2．2．4 X射线吸收精细结构谱(XAFS)

2．2．5 SEM技术

2．2．6 Kelvin四线法变温测电阻技术

2．3 本章小结

参考文献

第3章 NdNiO3／LaAlO3外延薄膜的金属-绝缘体相变

3．1 背景介绍

3．2 NdNiO3／LaAlO3外延薄膜的制备

3．2．1 靶材的制备与衬底选择

3．2．2 PLD方法制备NdNiO3／LaAlO3外延薄膜

3．3 生长氧压对NdNiO3／LaAlO3外延薄膜性能的影响

3．4 衬底温度对NdNiO3／LaAlO3外延薄膜性能的影响

3．5 薄膜的厚度对NdNiO3／LaAlO3外延薄膜MI相变的影响

3．5．1 物相分析

3．5．2 薄膜厚度对相变温度的影响

3．5．3 Raman与红外的测试结果与分析

3．5．4 本章小结

参考文献

第4章 Nd1-XYXNiO3薄膜的金属-绝缘体相变性能的研究

4．1 背景介绍

4．2 物相分析

4．3 变温电阻率实验结果与分析

4．4 红外光学性能的测试结果及分析

4．5 局域结构的变化对相变性能的影响

4．6 本章小结

参考文献

第5章 电场对Nd0．7Y0．3NiO3／LaAlO3外延薄膜的MI相变的影响

5．1 电场诱导Nd0．7Y0．3NiO3薄膜的MI相变

5．1．1 研究现状

5．1．2 电压源诱导Nd0．7Y0．3NiO3薄膜的相变

5．1．3 电流源诱导Nd0．7Y0．3NiO3薄膜的相变

5．1．4 红外与Raman的测试结果及分析

5．2 电场调控Nd0．7Y0．3NiO3／LaAlO3外延薄膜的MI相变温度

5．2．1 研究现状

5．2．2 栅极电压对Nd0．7Y0．3NiO3／LaAlO3外延薄膜MI相变温度的调控作用

5．3 Nd0．7Y0．3NiO3／LaAlO3外延薄膜的忆阻效应

5．3．1 研究现状

5．3．2 Nd0．7Y0．3NiO3薄膜的忆阻效应

参考文献

第六章 总结与展望

致谢

在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果