三峡库区垃圾渗滤液和江水全（多）氟化合物赋存特征

摘要

自20世纪50年代以来，全（多）氟化合物（PFASs）由于自身独特的理化性质被广泛用于制备各类工业产品和消费品。同时，正是由于这些理化特性使得它们在环境中持久存在、难以降解，威胁环境安全和人类健康。绝大多数含 PFASs 的产品在其使用寿命结束后都会汇集到填埋场处置，处置后产生的渗滤液是 PFASs进入地下环境和地表环境一种重要介质。因此，渗滤液既是 PFASs 重要的“汇”，也是二次污染的“源”，值得进一步关注。此外，三峡库区长江流域沿岸居民日常生活生产、垃圾处理以及污水处理等行为都可能使 PFASs 进入江水，而目前关于三峡库区江水中PFASs的污染现状研究有限。为阐明渗滤液和三峡库区江水中PFASs的污染现状，本文做了如下研究：　　（1）本研究首次对来自我国西部地区 6 个城镇生活垃圾填埋场渗滤液样品中17种PFASs的污染现状和分布特征进行评估，并以填埋场现场调研信息和渗滤液水质特征为基础，探讨了渗滤液中 PFASs 污染特征与填埋场运行时间、填埋场处置能力和渗滤液常规水质特征等因素之间的关系。　　结果表明，在填埋场渗滤液样品中均可检出多种PFASs，∑17 PFASs浓度范围为1804.70-43309.50 ng/L（平均值：14231.14 ng/L，中值：8636.01 ng/L）。与国内外其他填埋场渗滤液中PFASs的污染水平相比，我国西部地区渗滤液中∑17 PFASs浓度处于中高水平。此外，本研究区域内填埋场渗滤液中主要 PFASs 类型有别于东部地区（以PFOA为主），呈现以PFBS和PFBA等短链、偶数链化合物为主的污染特征。虽然影响渗滤液中 PFASs 浓度的因素是多元的，很难确定某一特定填埋场特征与 PFASs 赋存特征的关系，但本研究仍然发现一些统计学相关性，如短链PFCAs浓度与渗滤液的pH值呈显著正相关。　　（2）本研究选取17种PFASs（包括13种PFCAs和4种PFSAs）作为分析对象。首先，调查其在焚烧厂渗滤液中的浓度水平及组成特征；其次，对比分析了焚烧厂渗滤液和填埋场渗滤液之间 PFASs 污染特征的差异；随后，讨论了渗滤液处理系统各级出水中 PFASs 的残留特征和变化规律；最后，评估了渗滤液经处理后对环境的潜在影响。　　结果表明，PFASs在焚烧厂渗滤液和各级处理出水中广泛存在。焚烧厂S#1、S#2和S#3渗滤液原液中∑17PFASs浓度分别为16565.22 ng/L、7228.09 ng/L和9812.05 ng/L。在同一区域内，焚烧厂渗滤液中PFASs的组成与填埋场渗滤液相似，均以短、偶链为主。但是，焚烧厂渗滤液中 PFASs 的浓度水平高于“年老”填埋场渗滤液，而与“年轻”填埋场渗滤液更加接近。对比UASB-反硝化池-硝化池-UF-RO体系进出水中PFASs的浓度特征，发现该体系能有效去除渗滤液中的PFASs，去除率在97.54%-99.44%之间，并且出水中PFASs的浓度低于现有国际指导值，对环境的影响是可以接受的。通过对不同构筑物出水的追踪采样分析，可以推断在整个处理过程中水相中 PFASs 浓度的降低可能主要源于物理截留或沉降作用，致使吸附在悬浮颗粒或污泥中的PFASs被去除。　　（3）本研究分别在蓄水期（2018年10月）和泄水期（2019年4月）对三峡库区34个采样点进行水样采集，共获得68个样品。首次对库区水体中17种PFASs进行分析检测，结果表明，PFASs在三峡库区水体中普遍存在。其中，在蓄水期， PFASs的浓度范围为50.42-145.59 ng/L，主要化合物为PFPeA（均值：16.62%）、PFHxA（均值：17.35%）和PFHpA（均值：19.81%）；而在泄水期，PFASs的浓度范围为1.40-38.62 ng/L，主要化合物为PFOA（均值：66.69%）。蓄水期和泄水期水体中PFASs浓度水平和组成特征存在明显差异。从空间分布趋势看，蓄水时，PFASs的浓度从上游到下游有逐渐增高的趋势，而泄水恰好相反，这可能是由于大坝运行导致库区内水体流速发生改变，蓄水期近坝水体流速慢，PFASs的扩散能力减弱，易发生蓄积。

目录

1 绪 论

1.1 全（多）氟烷基化合物（PFASs）的概况

1.1.1 PFASs的类别和物理化学性质

1.1.2 PFASs的生产和商业化

1.1.3 PFASs的危害和管控

1.2 PFASs污染的典型来源

1.3 PFASs在环境介质中的分布

1.3.1水环境

1.3.2土壤环境

1.3.3大气环境

1.4 污水中PFASs的去除

1.5.1研究意义

1.5.2研究内容

1.5.3技术路线

2 三峡库区生活垃圾填埋场渗滤液全（多）氟化合物污染

2.1 引言

2.2.1试验试剂、材料与仪器

2.2.2采样点和样品的采集

2.2.3样品的前处理

2.2.4分析方法

2.2.5质量保证与控制

2.2.6统计分析

2.3 结果与讨论

2.3.1 PFASs的含量特征

2.3.2 PFASs的组成特征

2.3.3与国内外研究对比分析

2.3.4 PFASs之间的相关性分析

2.3.5 PFASs浓度与填埋场特性的关系

2.3.6 PFASs浓度与渗滤液性质的关系

2.3.7启示

2.4 本章小结

3 典型全（多）氟化合物在生活垃圾焚烧厂渗滤液中的存在

3.1 引言

3.2 试验材料与方法

3.2.1试验试剂、材料与仪器

3.2.2 采样点的选择和样品的采集

3.2.3样品的前处理

3.2.4分析方法

3.2.5质量保证与控制

3.2.6统计学分析

3.3 结果与讨论

3.3.1焚烧厂渗滤液中PFASs的污染水平及组成特征

3.3.2与填埋场渗滤液中PFASs的浓度与组成比较

3.3.3处理后最终出水PFASs的浓度与组成特征

3.3.4渗滤液处理系统对PFASs的处理效果

3.3.5环境启示

3.4 本章小结

4 三峡库区长江流域全（多）氟化合物在蓄水期和泄水期的

4.1 引言

4.2 试验材料与方法

4.2.1试验试剂、材料与仪器

4.2.2样品的采集

4.2.3样品的前处理

4.2.4分析方法

4.2.5质量保证与控制

4.2.6统计学分析

4.3 结果与讨论

4.3.1蓄水期PFASs的空间分布特征

4.3.2泄水期PFASs的空间分布特征

4.3.3与国内外研究对比

4.3.4 PFASs在蓄、泄水期的浓度与组成差异

4.3.5消落带样品中PFASs的污染特征

4.4 本章小结

5 结论和建议

5.1 结论

5.2 建议

参考文献

附表

附录

A. 作者在攻读学位期间发表的论文目录

B. 作者在攻读学位期间参与的科研项目

C.学位论文数据集

致谢