多孔材料负载钯催化剂的制备及其在加氢脱氯反应中的催化性能研究

摘要

由于大量的工业排放和农药化学品的应用，有机氯化合物逐渐成为污染环境的一大来源，影响和制约着人类的生活和健康，有机氯化合物的脱氯降解总是受很多人的关注。虽然已存在很多脱氯方法，但大多存在缺点如昂贵的成本、脱氯产物不彻底和过程复杂，而将有机氯化合物加氢脱氯降解不但可以减少污染源还能转化为可以利用的有机物。开发高活性、高选择性、寿命长的多相催化剂用于加氢脱氯反应越来越受到大家的欢迎。本文对多孔材料负载钯催化剂的制备及其在有机氯化合物加氢脱氯反应中的应用进行了研究。
　　首先通过傅克反应和浸渍法制备了有机微孔聚合物负载的钯催化剂KAPS(Ph-PPh3)-Pd,通过红外、固体核磁、N2吸-脱附、X射线光电子能谱对其进行表征，然后探讨了时间、催化剂的量、温度、溶剂、碱对氯化苄脱氯反应的影响以及催化剂的循环使用次数，得出最佳反应条件是时间是15 min,催化剂的量是20 mg,温度是80℃,溶剂是EtOH,碱是K3PO4·3H2O，循环13次产率仍达到50％。在该条件下底物拓展时，延长反应时间，氯化苄衍生物几乎都能转化得到较高的产率，在相同条件下氯苯类衍生物只需通过改变H2为氢源，也能完全转化，产率在90％以上。
　　其次合成了不同载体负载的钯纳米颗粒催化剂，并且用SBA-15介孔材料为载体，加入与氯化钯不同质量比的柠檬酸，调控了不同粒径的氧化钯纳米颗粒，通过X射线衍射和透射电镜对其进行表征，并且不同粒径的氧化钯纳米颗粒催化剂在氯化苄加氢脱氯反应中没有表现出明显的活性差异。

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1绪论

1.1研究背景

1.2有机氯化合物的处理方法

1.3均相和多相催化脱氯研究

1.4催化脱氯反应影响因素

1.5活性金属纳米颗粒大小的调控及其对反应的影响

1.6论文选题依据及内容

2实验部分

2.1引言

2.2实验试剂与仪器

2.3催化剂的制备

2.4催化剂中钯含量的测定

2.5催化剂的表征

2.6催化剂的活性测试

2.7催化剂的循环使用实验

2.8热过滤实验

2.9产物分析及产率计算

3结果与讨论

3.1催化剂的表征与分析

3.2脱卤反应条件探索

3.3催化剂的循环使用

3.4热过滤实验

3.5催化剂的活性对比

3.6底物普适性

3.7 SBA-15负载的钯纳米颗粒催化剂在氯化苄脱氯反应中的应用

3.8 反应机理探讨

4 结论

致谢

参考文献