SrTiO3极性表面与薄膜外延生长的原子尺度调控研究

摘要

钙钛矿结构的过渡金属氧化物因其丰富的材料体系、简单的晶格结构、新奇的物理性质而受到学者们的广泛关注。这类氧化物的低维结构，如表面、界面等，也表现出了异于体相的演生现象。从原子尺度上理解并调控这些性能是过渡金属氧化物走向实际应用的关键。而极性过渡金属氧化物表/界面的电荷重构、原子重构等作用，为人工调控低维结构提供了更多的机会。在本论文中，我们选取典型的钙钛矿结构材料SrTiO3作为研究对象，来窥探极性过渡金属氧化物材料的新奇特性。工作主要集中在极性表面的应力研究，极性薄膜以及极性超晶格薄膜的生长探究等方面，具体包括：
　　1.我们研究了极性SrTiO3(110)的表面应力对表面Sr原子、Co原子、Co颗粒的位置调控作用。对于理想的SrTiO3(110)-(4×1)重构，表面通常会自发地形成 Ti2O3空洞和Sr原子缺陷对来释放剩余的表面应力。如果继续沉积Sr原子，表面上会形成沿[10]方向排列的Sr增原子链，并且Sr链倾向位于相邻Ti2O3空洞的中间位置。根据实验结果以及密度泛函理论，我们发现Ti2O3空洞和Sr增原子对SrTiO3(110)表面TiO4四面体结构具有相反的调制作用，这就使得Ti2O3空洞和Sr增原子之间出现了排斥力，导致Sr增原子紧邻排列形成链状结构。相似地，在SrTiO3(110)-(4×n)表面上沉积Co原子，衬底应力对Co原子有类似的调制作用；当Co原子长大为Co颗粒时，又会对表面本征的Sr增原子位置起到反调制作用。
　　2.我们采用分子束外延的方法在 Nb-SrTiO3(111)衬底上制备了高质量的SrTiO3(111)介电层。由于SrTiO3(111)拥有强极性表面，因此在生长过程中保持表面重构是获得高质量薄膜的必要条件。以RHEED强度作为反馈信号精确校准Sr和Ti的沉积速率，所生长出的 SrTiO3(111)薄膜不仅具有原子级平整的单台阶表面，而且具有完美的晶格结构。在温度为5K时，50nm厚的SrTiO3(111)薄膜的相对介电常数可以达到1000，在0.2V偏压下的最大载流子浓度调控值可以达到1.9×1013/cm2。小偏压调控大载流子浓度的能力，使得该 SrTiO3(111)介电层在电荷调控实验上有着广阔的应用前景。
　　3.我们利用扫描隧道显微镜和 X射线光电子能谱等方法探究了极性不连续SrTiO3(111)/LaTiO3(111)异质结的生长。由于表面极性强弱不同，LaTiO3(111)-(4×4)和 SrTiO3(111)-(4×4)重构面上会形成不同的微观结构特征。此外，La原子沉积到SrTiO3(111)-(4×4)表面时，可以有效减弱其表面极性，这种极性补偿机制在弱极性LaTiO3(111)表面外延强极性 SrTiO3(111)薄膜过程中，成为了 La原子往 SrTiO3(111)薄膜表面扩散的驱动力。
　　4.过渡金属硫族化合物拥有丰富的物理性质，通过选择合适的生长衬底（如SrTiO3等）可以实现对该类材料性能的有效调控。但是由于硫族元素蒸气压较低且易沾染腔体，不能和氧化物薄膜共用生长平台。因此，我们设计了一台MBE-STM联合系统用于过渡金属硫化物的生长及性能表征，并成功在该腔体中生长出了单层和多层FeSe薄膜。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 前言

1.2 SrTiO3基本性质介绍

1.3 LaTiO3基本性质介绍

1.4 极性表面与极性不连续界面

1.5 薄膜生长的相关研究

1.6 论文结构

第二章 实验技术

2.1 超高真空技术

2.2 扫描隧道显微镜技术

2.3 分子束外延技术

2.4 反射式高能电子衍射

2.5 X射线光电子能谱

2.6 论文实验仪器

第三章 SrTiO3(110)表面的原子吸附行为研究

3.1 研究背景

3.2 实验方法

3.3 实验结果与分析

3.4 本章小结

第四章 具有原子级平整表面的SrTiO3(111)介电层

4.1 研究背景

4.2 实验方法

4.3 实验结果与分析

4.4 本章小结

第五章 SrTiO3(111)/LaTiO3(111)极性不连续薄膜生长的探索

5.1 背景介绍

5.2 实验方法

5.3 实验结果与讨论

5.4 本章小结

第六章 过渡金属硫化物薄膜MBE-STM联合系统搭建

6.1 研究背景

6.2 MBE-STM联合系统的搭建

6.3 FeSe薄膜的生长

6.4 本章小结

第七章 论文总结和展望

7.1 研究总结

7.2 研究展望

参考文献

硕博连读期间发表文章目录

致谢