硫化条件对Cu2ZnSnS4薄膜结构与光学性能影响的研究

摘要

由于太阳能来源丰富,绿色环保等优点,被认为是最具有前景的可再生能源。太阳能电池是一种可以将太阳能转化为电能的器件。在所有化合物太阳能电池中,CIGS(Cu2InGaSe4)电池效率最高,已经接近多晶硅电池效率。然而,CIGS薄膜太阳电池也面临一些问题。比如,其中的一种组成元素In是稀有元素,不仅价格昂贵而且具有毒性。导致其大规模商业化生产受到限制。
　　Cu2ZnSnS4(CZTS)是利用Zn和Sn来取代CIGS中的In和Ga,用S取代其中的Se。不仅能降低成本,而且更加环保。CZTS电池因为其组成元素储量丰富价格低廉,具有降低未来电池商业成本的潜在能力。
　　本文采用了硫化氢和硫粉两种不同硫源来硫化磁控溅射制备的Zn/Sn/Cu(CZT)金属前驱体,成功地制备了CZTS薄膜。并通过一系列表征手段来研究不同硫化温度、不同硫化时间以及不同预处理温度和不同预处理时间对最终制备得到的CZTS薄膜的结构性能、表面形貌、元素比例和光学性能等的影响。
　　采用硫化氢作为硫源,研究了不同硫化时间和温度对CZTS薄膜的性能影响。发现所有样品都具有(112)择优取向。当硫化温度为500℃时,随着硫化时间的增加,透射率的吸收边逐渐向长波段移动。而光学带隙则会随着硫化时间的增加而逐渐降低。CZTS薄膜的表面形貌随着硫化温度的升高变得平整致密,但温度过高会导致其晶界出现微裂纹。540℃下硫化2h的样品表面晶粒最大可达2μm,且具有最佳的结晶性。各个温度下所制备得到的CZTS薄膜在可见光范围内(400~800nm)的光学吸收系数都大于7×104cm-1。
　　采用硫粉作为硫源,在硫化前增加对金属前驱体的预处理工艺,研究了不同预处理温度和时间对CZTS薄膜性能的影响。所有薄膜都具有(112)晶面择优生长。预处理可以有效减少Sn元素的挥发。所有不同温度预处理后的样品的反射率和透射率(除200℃预处理样品在700~850nm)均低于未预处理样品。随着预处理时间的增加,CZTS薄膜的光学带隙不断减小。
　　最后在最佳的预处理时间和温度条件下,分析了不同硫化温度对CZTS薄膜性能的影响。发现所有的样品都具有(112)晶面择优生长,拉曼结果表明提高硫化温度有助于提高CZTS薄膜的结晶性能。随着硫化温度的升高,最终制备得到的CZTS薄膜的晶粒增大。

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图表清单

注释表

第一章绪论

1.1 太阳能电池的研究背景及意义

1.2 薄膜太阳电池

1.3 CZTS薄膜太阳能电池

1.4本文研究内容

第二章实验方法和原理

2.1 实验设备和原材料

2.2 金属前驱体薄膜的制备

2.3金属前驱体的硫化法

2.4 表征和测试方法

第三章硫化氢硫化制备CZTS及其性能研究

3.1 前言

3.2 薄膜的制备

3.3 硫化时间对CZTS薄膜性能的影响

3.4 硫化温度对CZTS薄膜性能的影响

3.5 本章小结

第四章金属前驱体预处理对硫粉硫化制备的CZTS性能影响

4.1 前言

4.2 薄膜的制备

4.3 预处理温度对CZTS薄膜性能的影响

4.4 预处理时间对CZTS薄膜性能的影响

4.5 本章小结

第五章预处理后硫化温度对CZTS性能的影响

5.1 引言

5.2 薄膜的制备

5.3 预处理后硫化温度对CZTS薄膜结构性能的影响

5.4 预处理后硫化温度对CZTS薄膜表面形貌和元素比例的影响

5.5 预处理后硫化温度对CZTS薄膜光学性能的影响

5.6本章小结

第六章总结和展望

6.1总结

6.2展望

参考文献

致谢

在学期间的研究成果及发表的学术论文和专利

攻读硕士学位期间参加科研项目情况