谷物中汞砷快速检测方法研究

摘要

食品中重金属污染是近年来联合国开发计划署、联合国粮农组织以及世界卫生组织的全球食物污染检测计划中的重要项目，也是目前我国的重点研究检测项目。食品尤其是谷物中的汞、砷等重金属污染已经普遍存在而且呈现日益加剧的趋势，因此，开发建立实际样品中汞、砷的快速检测方法具有重要意义。
　　本课题以汞、砷作为研究对象，分别建立了基于罗丹明6G衍生物的Hg2+荧光检测法、基于胶体金的Hg2+As3+比色检测法，并将建立的方法应用于谷物样品的检测，表现出检测速度快、特异性强、灵敏度高、操作方便等优点。具体研究内容如下:
　　(1)通过罗丹明6G与一水合肼反应生成罗丹明6G酰肼，然后罗丹明6G酰肼与异硫氰酸苯酯反应合成了罗丹明6G类衍生物探针（简称探针L）。探针L在H2O/CH3OH的(v∶v=8;2，pH=7)溶液中对Hg2+有很好的灵敏度和选择性。当Hg2+的浓度在20-300μg L-1时符合朗伯比尔定律，得到标准曲线为y=93.515x-575.75，(R2=0.9840)。分别在100、200、300μg L-1三个水平下对小米、高粱、燕麦、大米、玉米样品进行了添加回收实验，回收率在81.0％-90.0％之间，表明建立的方法可以用于谷物中汞的检测。
　　(2)合成了用谷胱甘肽、半胱氨酸、二硫苏糖醇修饰的纳米金颗粒，检测条件pH=7时，在不同浓度As3+,纳米金会产生不同情况的聚集，进而根据纳米金的聚集情况来检测重金属As3+含量，得到了在不同的As3+浓度下胶体金的溶液的颜色变化。实验结果显示当As3+浓度大于等于400ug/L时，溶液颜色变化就可以用肉眼看出，当As3+浓度为50-500μg L-1时符合朗伯比尔定律，得到标准曲线为y=0.7232x+0.2124(R2=0.9858)。分别在100、200、300μg L-1三个水平下对小米、高粱、燕麦、大米、玉米样品进行了添加回收实验，回收率在80.0％-98.3％之间，表明建立的方法可以用于谷物中As3+的检测。
　　(3)合成的用谷胱甘肽、半胱氨酸、二硫苏糖醇修饰的纳米金颗粒，改变实验条件，得到在不同的Hg2+的浓度，在相同的盐溶液中，纳米金会产生不同情况的聚集，进而根据胶体金颗聚集的情况来检测重金属Hg2+。通过优化条件，实验表明当Hg2+的浓度为100μg L-1时，溶液颜色变化就可以用肉眼看出。当Hg2+的浓度为100-600μgL-1时符合朗伯比尔定律，得到标准曲线为y=0.0051x+0.75(R2=0.9773)。分别在100、200、300μg L-1三个水平下对小米、高粱、燕麦、大米、玉米样品进行了添加回收实验，回收率在80％-86.0％之间，表明建立的方法可以用于谷物中Hg2+的检测。

目录

声明

摘要

1 前言

1．1 谷物中重金属污染现状

1．1．1 汞砷的物理化学性质

1．1．2 汞砷的用途

1．1．3 汞砷的危害及防治

1．1．4 粮食及制品中元素限量

1．2 谷物中重金属前处理的方法

1．2．1 湿法消解法

1．2．2 干法灰化法

1．2．3 微波消解技术

1．2．4 高压消解法

1．2．5 酸提取技术

1．3 谷物中重金属的检测技术

1．3．1 光谱法

1．3．2 色谱法

1．3．3 比色法

1．4．1 荧光产生的基本原理

1．4．2 荧光检测的优点

1．4．3 罗丹明类荧光探针的发展过程

1．5 纳米金比色法

1．6．1 本课题的研究意义与方法

1．6．2 主要工作

2 材料与方法

2．1．1 实验材料与试剂

2．1．2 实验仪器及设备

2．1．3 实验材料的预先处理

2．1．4 试剂的配制

2．2 试验方法

2．2．1 用于检测Hg2+的荧光探针L的合成

2．2．2 柠檬酸还原法制备胶体金颗粒

2．2．3 功能化的胶体金用于As3+离子的检测

2．2．4 功能化的胶体金用于Hg2+离子的检测

2．2．5 样品的前处理

2．2．6 样品加标回收前处理

3 结果与讨论

3．1．2 探针L对不同阳离子的选择性实验

3．1．3 不同金属离子对L与Hg2+识别作用的干扰

3．2 纳米金的表征

3．3 功能化的纳米金检测As3+离子

3．3．1 功能化的胶体金检测As3+的灵敏度

3．3．2 对As3+的专一性选择实验

3．3．3 不同离子对As3+识别作用的干扰

3．4．1 实验条件的优化

3．4．2 功能化的胶体金检测Hg2+的灵敏度

3．4．3 对Hg2+离子的专一性选择实验

3．4．4 不同离子对Hg2+识别作用的干扰

3．5 实际样品的检测

3．5．1 荧光探针L检测实际样品中重金属Hg2+

3．5．2 功能化的胶体金检测实际样品中的As3+

3．5．3 功能化的胶体金检测实际样品中的Hg2+

3．5．4 ICP—MS检测样品中Hg2+和As3+

4 结论

5 展望

参考文献

7 攻读硕士学位期间论文发表情况

致谢