酸性离子液体催化合成覆盆子酮的研究

摘要

目前，化学合成法是覆盆子酮的主要生产方式，主要存在一些缺点:1、使用大量的有机溶剂造成环境污染;2、使用大量的酸碱催化剂，造成严重的设备腐蚀;3、催化剂不可循环利用;4、反应收率低、反应时间长。随着绿色化学的发展，减少环境污染是绿色化学的重要研究内容，离子液体作为一种新型绿色材料，具有独特的优点。本文以苯酚和丁醇酮为反应原料，在无溶剂、酸性功能化离子液体的催化作用下，一步法合成覆盆子酮。
　　首先，我们制备不同的酸性功能化离子液体如:[TEA-PS][HSO4]、[MIM-PS][HSO4]、[TEA-PS][PTSA]、[MIM-PS][PTSA]、[TEA-PS][H2PO4]等，将其应用催化合成覆盆子酮中，我们发现[TEA-PS][HSO4]具有较高的催化活性，为此我们利用单因素法确定实验的最佳条件为:反应时间90min;反应温度50℃;苯酚∶丁醇酮∶离子液体=5∶1∶0.2;反应收率81.5％，同时进行了催化剂的循环实验，并对催化剂进行了红外、核磁等表征。
　　由于上述离子液体存在唯一的缺点就是催化剂残留量大，为了解决残留量问题我们对离子液体进行固载化处理，合成固载化的酸性功能化离子液体如P[Vim-PS][HSO4]等，将其应用于合成覆盆子酮，利用正交实验法确定反应的最佳条件:反应温度80℃;反应时间2h;苯酚∶丁醇酮=4∶1;催化剂的用量为丁醇酮重量的10％;反应收率72.5％，并对进行了催化剂的循环实验，利用红外、核磁、热重等对离子液体进行了表征，并提出了可能的反应机理。此外，我们还利用简单的三组分苯酚、甲醛和丙酮在酸性离子液体催化剂一步反应制备覆盆子酮，初步产率约为30.6％。
　　此课题的研究，说明了功能化酸性离子液体能够应用于覆盆子酮香料的合成，为寻找环保型香料合成催化剂提供了新的思路。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 前言

1．2 覆盆子酮的用途

1．3 覆盆子酮的研究现状

1．3．1 覆盆子酮合成路线

1．3．2 国外的研究现状

1．3．3 国内的研究现状

1．4 离子液体简介

1．4．1 离子液体的定义及发展

1．4．2 离子液体的种类和物化特性

1．5 离子液体的应用领域

1．5．1 在有机合成领域的应用

1．5．2 在分离过程中的应用

1．5．3 在仪器分析邻域的应用

1．5．4 其他应用

1．6 固载化离子液体

1．6．1 离子液体的固载方法

1．6．2 载体的种类

1．6．3 固载化离子液体的应用

1．7 覆盆子酮最佳制备路线

1．8 课题的研究意义及内容

1．8．1 课题的研究意义

1．8．2 研究内容

2．1 概述

2．2 实验用品

2．2．1 实验试剂

2．2．2 实验仪器

2．2．3 离子液体合成装置图

2．3 酸性离子液体的制备

2．4 固载化功能离子液体的制备

2．4．1 苯乙烯负载酸性离子液体的制备

2．4．2 SiO2负载的功能化离子液体的合成

2．5 离子液体催化剂的表征

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 实验试剂

3．2．2 实验设备

3．3 覆盆子酮的合成

3．4 实验结果与讨论

3．4．1 不同离子液体的影响

3．4．2 反应时间的影响

3．4．3 反应温度的影响

3．4．4 反应原料配比的影响

3．4．5 离子液体用量对反应的影响

3．4．6 离子液体的循环使用

3．5 可能的反应机理

3．6 本章小结

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 实验试剂

4．2．2 实验设备

4．3 覆盆子酮的合成

4．4 结果与讨论

4．4．1 不同固载化离子液体的选择

4．4．2 苯乙烯与酸性离子液体的摩尔配比对催化效果的影响

4．4．3 催化剂的表征

4．4．5 催化剂的TG-DTG分析

4．4．6 催化剂的元素分析

4．4．7 反应条件的优化

4．4．8 催化剂的循环

4．4．9 可能的反应机理

4．5 本章小结

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

附图

致谢

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