改性纳米TiO2光催化降解室内VOCs中间产物分布及健康风险研究

摘要

纳米TiO2光催化降解内空气VOCs技术受到国内外的广泛关注。本论文以光催化反应中出现的有毒有害中间产物及健康风险问题为视角,选取TiO2(DegussaP25)、N-TiO2、C-TiO2和Cu-TiO2为催化剂,基于PTR-MS测得中间产物信患,提出了气相甲苯及苯甲醛光催化降解机理,研究评价了光催化剂本征特性及光源对中间产物及健康风险影响。结果表明:(1)VOCs光催化氧化过程是羟基自由基和价带空穴直接氧化的综合作用;(2)甲苯、苯甲醛在光催化过程中会产生过渡态化合物,而过渡态化合物在进一步降解时会有不同的路径,从而选择性地产生了不同中间产物,本研究中甲苯的降解对乙醛和丙酮的选择性最高;(3)C-TiO2和Cu-TiO2光催化苯甲醛的中间产物主要为甲醛、甲醇、丙烯、乙醛、乙醇、1,3-丁二烯、丙烯醛、丙酮、乙酸和丙酸.与C-TiO2相比,Cu-TiO2的中间产物中毒性较高的乙醛、丙烯醛和1,3-丁二烯浓度较高,其健康风险较低。(4)与UV光源相比,由于VUV具有185nm和254nm两种波长,且185nm波长的光可在空气中产生O(3P)、O3、-O3-、O(1D)、-O、-OH等氧化物,提高了甲苯的矿化率,有利于毒性较高的中间产物(甲醛、乙醛)降解成为毒性较低的中间产物(甲酸、乙酸),其健康风险指数从2.46(UV光源下)降到0.96(VUV光源下)。本研究有助于光催化技术实践应用的完善,对指导具有高效、低健康风险的光催化剂、组件的研发具有理论指导意义。

目录

文摘

英文文摘

致谢

1 绪论

1.1 引言

1.2 光催化技术概述

1.2.1 光催化技术研究背景

1.2.2 光催化机理

1.2.3 光催化剂种类及改性方法

1.2.4 光催化影响因素

1.3 室内VOCs光催化中间产物研究进展

1.3.1 中间产物检测手段

1.3.2 PCO中间产物

1.4 选题依据、研究目的及内容

1.4.1 选题背景及依据

1.4.2 研究目的和意义

1.4.3 研究内容

2.实验材料、仪器及分析方法介绍

2.1 实验材料和仪器设备

2.1.1 实验仪器

2.1.2 实验材料

2.2 催化剂制备

2.3 催化剂表征分析方法原理

2.3.1 X-射线衍射(XRD)分析

2.3.2 紫外可见漫反射光谱(UV-vis-DRS)分析

2.3.3 电子顺磁共振(EPR)

2.3.4 傅立叶变换-红外光谱(FT-IR)分析

2.3.5 电化学表征

2.4 污染物降解及中间产物检测

2.5 健康风险评价模型

3.UV/N-TiO2光催化甲苯中间产物种类及分布

3.1 N-TiO2能带结构

3.2 UV/N-TiO2光催化甲苯中间产物种类及分布

3.2.1 UV/N-TiO2光催化甲苯中间产物种类

3.2.2 UV/N-TiO2光催化甲苯中间产物分布

3.3 本章小结

4.VUV/N-TiO2光催化甲苯中间产物分布及健康风险

4.1 VUV/N-TiO2光催化甲苯中间产物分布

4.2 VUV/N-TiO2光催化甲苯的健康风险

4.3 本章小结

5.不同催化剂特征对苯甲醛光催化中间产物分布及健康风险影响研究

5.1 催化剂表征

5.1.1 XRD

5.1.2 UV-vis表征

5.1.3 EPR表征

5.1.4 FT-IR

5.1.5 I-t曲线

5.2 不同催化剂下苯甲醛光催化中间产物分布及健康风险

5.2.1 不同催化剂下苯甲醛光催化中间产物分布

5.2.2 不同催化剂下苯甲醛光催化中间产物健康风险

5.3 本章小结

6.结论

6.1 结论

6.2 建议

参考文献

作者简历及攻读硕士学位期间发表的学术论文