单室空气阴极微生物燃料电池反硝化系统构建与性能研究

摘要

微生物燃料电池（Microbial Fuel Cell，MFC）是一种利用产电微生物同步去除废水中的污染物和产生电能的废水处理技术。单室MFC具有高效低成本脱氮的潜力。针对传统废水生物反硝化脱氮存在效率低和能耗大的问题，本论文以单室空气阴极MFC作为代表性的单室MFC，构建单室MFC反硝化系统，系统研究其产电性能和脱氮性能。 单室MFC中同时发生产电和反硝化过程。微生物去除硝酸根和亚硝酸根的COD消耗量分别为4.33g COD·g-1NO3--N和2.60g COD·g-1NO2--N。当基质浓度高于微生物去除硝酸根和亚硝酸根所需基质浓度时，硝酸根和亚硝酸根导致MFC在硝酸根和亚硝酸根去除过程的电压下降，但不影响MFC在反硝化结束后的稳定电压和最大功率密度。在长期运行过程中，MFC在反硝化结束后的最大功率密度（＞25W·m-3）保持稳定。硝酸根和亚硝酸根抑制部分非产电菌的活性，减少非产电菌消耗的COD，从而可提高MFC在反硝化结束后的库仑效率。 单室MFC中硝酸根和亚硝酸根均主要通过反硝化作用被还原为氮气。MFC建立性能稳定的反硝化系统所需时间随硝酸根和亚硝酸根初始浓度提高而提高。阳极初始具有产电生物膜可缩短MFC建立性能稳定的反硝化系统所需时间。闭路和开路下接种和运行的MFC（闭路组和开路组MFC）的硝酸根平均去除速率均随硝酸根初始浓度提高而提高，在2000mg NO3--N·L-1的硝酸根初始浓度下，闭路组MFC的硝酸根平均去除速率达到12.2±0.6kg NO3--N·m-3·d-1，高于开路组MFC（7.0±0.2kg NO3--N·m-3·d-1）和许多传统生物反应器。闭路组和开路组MFC的亚硝酸根平均去除速率均随亚硝酸根初始浓度提高而先提高后降低。当亚硝酸根初始浓度为500mg NO2--N·L-1时，闭路组和开路组MFC的亚硝酸根平均去除速率均达到最大值，分别为9.0±0.1和5.7±0.1kg NO2--N·m-3·d-1。当亚硝酸根初始浓度达到1000mg NO2--N·L-1，MFC的亚硝酸根平均去除速率随MFC运行周期数增加而持续下降，主要原因是游离亚硝酸抑制反硝化菌的活性。闭路组MFC的反硝化速率高于开路组MFC，与闭路组MFC阳极生物膜具有生物电化学还原亚硝酸根能力有关。 以硝酸根为处理对象，闭路组MFC阳极微生物群落的主要产电菌和主要反硝化菌分别为Geobacter和Thauera。开路组MFC阳极微生物群落的主要反硝化菌为Azoarcus和Thauera。以亚硝酸根为处理对象，闭路组MFC阳极微生物群落的主要反硝化菌为Thauera，当亚硝酸根初始浓度不高于300mg NO2--N·L-1和达到500mg NO2--N·L-1时，主要产电菌分别为Geobacter和Geoalkalibacter。开路组MFC阳极微生物群落的主要反硝化菌为Azoarcus、Thauera和Paracoccus。随着硝酸根和亚硝酸根初始浓度提高，Thauera的相对丰度上升，生物量增加，Geobacter的相对丰度下降，但生物量变化不显著。Thauera易在阳极富集和来自Thauera的nirS相对丰度高也是闭路组MFC的反硝化速率高的原因。闭路组MFC中来自Geobacter、Geoalkalibacter和Thauera的导电菌毛基因的相对丰度高，说明Geobacter、Geoalkalibacter可能与Thauera通过导电菌毛建立互作关系，从而促进Thauera在MFC阳极上富集，加快MFC建立性能稳定的反硝化系统和提高MFC的反硝化速率。

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摘要

Abstract

1 绪论

1.1 课题来源

1.2 课题背景

1.2.1 我国水资源问题现状

1.2.2 我国废水的排放和处理现状

1.2.3 我国废水氮污染的现状和危害

1.3 废水脱氮技术

1.3.1 物理化学法

1.3.2 生物法

1.4 微生物燃料电池的基本原理

1.4.1 微生物燃料电池的工作原理

1.4.2 产电微生物和产电微生物的电子传递机理

1.5 微生物燃料电池的应用

1.5.1 废水处理

1.5.2 环境监测

1.5.3 环境修复

1.6 微生物燃料电池的脱氮研究进展

1.6.1 MFC的脱氮原理和优势

1.6.2 MFC去除硝酸根

1.6.3 MFC去除亚硝酸根

1.6.4 MFC去除铵根

1.7 本文的研究目的和研究内容

1.7.1 研究目的

1.7.2 研究内容

1.7.3 技术路线图

2 硝酸根对单室空气阴极微生物燃料电池产电性能的影响

2.1 引言

2.2 材料和方法

2.2.1 MFC的结构和构建

2.2.2 MFC的接种和启动

2.2.3 MFC的运行

2.2.4 电化学性能测试

2.2.5 运行液的物化性质测定和成分检测

2.2.6 气体体积测量和成分检测

2.2.7 生物学测试

2.2.8 计算方法

2.2.9 统计学分析方法

2.3 结果和讨论

2.3.1 硝酸根对单室MFC电压的影响

2.3.2 硝酸根对单室MFC产电效率的影响

2.3.3 硝酸根对单室MFC最大功率密度的影响

2.3.4 MFC的阳极微生物种群分析

2.4 本章小结

3 单室空气阴极微生物燃料电池的硝酸根去除性能

3.1 引言

3.2 材料和方法

3.2.1 MFC的结构和构建

3.2.2 MFC的接种和启动

3.2.3 MFC的运行

3.2.4 电化学性能测试

3.2.5 运行液的物化性质测定和成分检测

3.2.6 气体体积测量和成分检测

3.2.7 生物学测试

3.2.8 计算方法

3.3 结果和讨论

3.3.1 单室MFC硝酸根去除系统的构建和系统的硝酸根去除性能

3.3.2 基质浓度对单室MFC硝酸根去除系统的性能的影响

3.3.3 温度对单室MFC的硝酸根去除速率的影响

3.3.4 单室MFC的硝酸根降解动力学

3.3.5 单室MFC硝酸根去除系统的阳极生物膜的电化学特性

3.3.6 单室MFC硝酸根去除系统的阳极微生物种群分析

3.4 本章小结

4 亚硝酸根对单室空气阴极微生物燃料电池产电性能的影响

4.1 引言

4.2 材料和方法

4.2.1 MFC的结构和构建

4.2.2 MFC的接种和启动

4.2.3 MFC的运行

4.2.4 电化学性能测试

4.2.5 运行液的物化性质测定和成分检测

4.2.6 气体体积测量和成分检测

4.2.7 生物学测试

4.2.8 计算方法

4.2.9 统计学分析方法

4.3 结果和讨论

4.3.1 亚硝酸根对单室MFC启动的影响

4.3.2 亚硝酸根对单室MFC最大功率密度的影响

4.3.3 亚硝酸根对单室MFC电压的影响

4.3.4 亚硝酸根对单室MFC产电效率的影响

4.3.5 MFC的阳极微生物种群分析

4.4 本章小结

5 单室空气阴极微生物燃料电池的亚硝酸根去除性能

5.1 引言

5.2 材料和方法

5.2.1 MFC的结构和构建

5.2.2 MFC的接种和启动

5.2.3 MFC的运行

5.2.4 电化学性能测试

5.2.5 运行液的物化性质测定和成分检测

5.2.6 气体体积测量和成分检测

5.2.7 生物学测试

5.2.8 计算方法

5.3 结果和讨论

5.3.1 单室MFC亚硝酸根去除系统的构建和系统的亚硝酸根去除性能

5.3.2 单室MFC的亚硝酸根降解动力学

5.3.3 单室MFC亚硝酸根去除系统的阳极生物膜的电化学特性

5.3.4 单室MFC亚硝酸根去除系统的阳极微生物种群分析

5.3.5 单室MFC亚硝酸根去除系统阳极微生物群落的反硝化和DNRA关键功能基因

5.3.6 单室MFC亚硝酸根去除系统的导电菌毛基因

5.4 本章小结

6 结论和展望

6.1 结论

6.2 创新点

6.3 展望

参考文献

致谢

个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果