基于SmMn2O5纳米晶体表面形貌的调控及其NO催化氧化性能的研究

摘要

NO催化氧化在柴油机动车NOx的去除过程中具有十分重要的意义。莫来石型氧化物SmMn2O5已经被报道是一种应用在NO催化氧化领域中非常有潜力的催化剂。然而，对于SmMn2O5表面形貌和尺寸与 NO催化氧化之间的关系还未有报道。本论文以工艺简单、形貌可控的水热法来合成正交相 SmMn2O5晶体，探究了三种具有不同表面形貌和尺寸的SmMn2O5晶体在 NO催化氧化性能上的差异。并且在此基础上合成了稀土锰氧化物复合材料，探究了复合材料相比于纯相 SmMn2O5材料在NO催化氧化性能上的差异，为这种材料能够进一步商业化提供了实验参考。主要工作如下： 首先,采用控制变量法探索了反应温度、反应时间和前驱体溶液的pH值对水热法合成 SmMn2O5纳米晶体的影响。即而探究了纳米长棒、纳米短棒和纳米颗粒三种不同表面形貌和尺寸的 SmMn2O5晶体在 NO催化氧化性能上的差异，其中纳米颗粒在200℃-300℃的范围内呈现了更好的催化活性。这一结果归因于SmMn2O5纳米颗粒更有利于表面氧分子的吸附，以及纳米颗粒更多（020）晶面的暴露使得Mn4+-Mn4+活性位点的数量增加。这项工作为利用晶面来提高SmMn2O5催化活性提供了实验基础。 其次，以 SmMn2O5为催化活性中心，碳纳米管、氧化石墨烯和碳量子点三种不同的碳材料为载体，成功制备了复合材料。探究了三种不同的复合材料相比于纯相SmMn2O5材料在 NO催化氧化性能上的差异，其中，SmMn2O5/CNTs复合材料降低了T50%。这一结果归因于碳纳米管优越的导热性以及SmMn2O5/CNTs复合材料更有利于表面氧分子的活化。 最后，以 SmMn2O5为催化活性中心，二氧化铈纳米颗粒为助催化剂，成功制备了SmMn2O5/CeO2复合材料。探究了加入不同二氧化铈含量合成的复合材料相比于纯相SmMn2O5材料在NO催化氧化性能之间的差异。其中，SmMn2O5-0.005MCeO2复合材料有更好的催化活性。这一结果归因于复合材料储氧能力提高的同时活性组分并没有降低。

目录

声明

第一章 绪论

1.1引言

1.2 NO催化氧化研究现状

1.3莫来石型氧化物SmMn2O5研究现状

1.4本论文研究目的和内容

第二章 SmMn2O5纳米晶体的形貌调控及其NO催化氧化性能

2.1实验设备及试剂

2.2 SmMn2O5纳米晶体的制备与表征

2.3表面形貌对NO催化氧化性能影响

2.4本章小结

第三章 SmMn2O5与碳材料的复合及其NO催化氧化性能

3.1实验设备及试剂

3.2复合材料的制备与表征

3.3复合材料性能测试

3.4复合材料催化性能增强结果讨论

3.5本章小结

第四章 SmMn2O5/CeO2复合材料的制备及其NO催化氧化性能

4.1实验设备及试剂

4.2 SmMn2O5/CeO2复合材料的制备与表征

4.3 SmMn2O5/CeO2复合材料性能测试

4.4 SmMn2O5/CeO2复合材料催化性能增强结果讨论

4.5本章小结

第五章 全文总结

参考文献

发表论文和科研情况说明

致谢