氨基介孔二氧化硅吸附功能的研究及吸附过程模拟

摘要

随着现代工业的迅速发展,人类生产活动产生的大量CO2气体和含重金属离子的废水对环境和人类的健康造成了严重的危害。CO2作为一种温室效应的气体,其导致全球气候变暖已经成为了一个全球性的环境问题。同样,重金属离子由于不能被微生物降解、毒性长期持续和不可逆转等,因而如何消除重金属离子危害也成为当今世界环境保护工作的重要问题。吸附法在CO2吸附回收和重金属离子吸附脱除方面有较大的优势,因此具有广阔的应用前景。
　　本论文选用阴离子表面活性剂法合成一系列的带氨基介孔二氧化硅吸附剂用于CO2吸附回收和重金属离子的吸附脱除。其中采用异丁酸、月桂酸、十六酸、碳十二谷氨酸、碳十八谷氨酸为模板剂,带氨基的有机硅烷γ-氨丙基三乙氧基硅烷为助结构导向剂,硅酸乙酯为硅源合成介孔二氧化硅。采用红外上负载的官能团进行表征、利用X射线衍射和高效透射电镜对样品孔道结构和晶型进行分析、低温氮气吸附脱附测量其比表面积、孔容和孔径分布、热重分析样品上负载氨基的量。采用静态法和动态法分别测量其对N2和CO2的吸附量,考察表面活性剂的种类、有机硅烷γ-氨丙基三乙氧基硅烷含量对介孔二氧化硅吸附剂结构、CO2吸附量和CO2/N2吸附分离系数的影响,分别采用升温和抽真空的方法对吸附 CO2饱和的样品进行解吸,评价吸附剂的再生性能。同时采用样品C12GluA-APS-0.3吸附脱除水中微量铜离子,测量吸附剂在不同浓度的溶液中对铜离子的吸附速率和吸附量。利用Freundlich和Langmuir吸附等温方程分析铜离子在样品C12GluA-APS-0.3上的吸附形式,采用吸附准一级方程和二级方程分析此吸附过程动力学。
　　在大量探索性实验和条件优化的基础上,选择测量CO2吸附效果最好的样品C12AA-APS-0.2在323.15 K下对CO2和N2的吸附等温线,对吸附等温线方程进行拟合,得到吸附等温线参数。在323.15 K,0 M Pa下对CO2/N2混合气进行变压吸附分离。由于数据库不完全、变压吸附过程本身复杂等原因使得变压吸附模拟计算很少报道,本文中我们利用Aspen adsim软件对上述吸附过程进行模拟,选择合适的模拟模型,发现模拟结果能够很好的描述整个吸附过程。为了进一步的应用模拟模型,并进一步建立液相吸附模型,我们用超临界吸附分离的方法分离中药川芎中的有效成分,并对此吸附过程进行模拟。在8.8 MPa、323.15 K,川芎中的成分被超临界 CO2溶解然后再在硅胶吸附剂上进行分离。为了更好的分析和模拟整个吸附分离过程,将川芎组分假设成二元组分,其中轻组分在吸附的过程中获得。利用添加夹带剂的方法对吸附在硅胶吸附剂上的重组分进行解吸,高浓度的重组分被脱附下来,而且其回收率高达85％。同时考察吸附时间、解吸液流速对产品浓度和回收率的影响。最后对模拟数据进行了实验验证,实验数据证明模拟选择模型非常合适,模拟数据和实验数据相符,模拟能够很好的指导实验进行。

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前言

第一章 文献综述

1.1二氧化碳吸附分离的背景及意义

1.2介孔二氧化硅

1.3水中去除重金属离子的意义

1.4吸附分离过程模拟

1.5超临界CO2吸附分离川芎

1.6本论文主要工作

第二章 合成负载氨基二氧化硅与表征

2.1实验原料和仪器

2.2氨基改性介孔二氧化硅的合成原理

2.3氨基改性介孔二氧化硅的合成路线

2.4氨基改性介孔二氧化硅的表征

2.5氨基改性介孔二氧化硅的CO2/N2吸附测定

2.6在323.15 K吸附剂C12AA-APS-0.2对CO2、N2吸附等温线测定

2.7吸附过程模拟

2.8小结

第三章 氨基介孔二氧化硅对水中微量铜离子的吸附

3.1实验原料和仪器

3.2铜离子吸附实验

3.3不同浓度的铜离子溶液吸附

3.4吸附等温线模型分析

3.5 Cu2+吸附的动力学模型

3.6小结

第四章 超临界吸附分离过程模拟

4.1实验原料与仪器

4.2在超临界CO2介质中吸附分离过程模拟

4.3在超临界CO2介质中川芎的吸附分离与过程模拟

4.4结论

第五章 结 论

参考文献

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