基于LSPR与电化学分析检测技术的增敏方法研究

摘要

提高分析检测方法的灵敏度一直是分析检测领域一个重要的研究方向。分析检测方法灵敏度的提高不仅能够更有效地测定环境有害物、药物小分子、生物大分子，还能够促进相关分析测试仪器的开发。本文分别研究了局域型表面等离子共振分析检测方法和电化学分析检测法的增敏方法，并分别建立了针对汞离子和两种功能性小分子的敏感检测法。主要工作内容如下：
　　（1）分别采用柠檬酸三钠还原法和晶种生长法合成了七种金纳米球（AuNPs）和两种金纳米棒（AuNRs）。分别对其进行了UV-vis、TEM、SEM表征。研究了柠檬酸三钠对AuNPs粒径的影响和硝酸银对AuNRs尺寸的影响。挑选了四种粒径的AuNPs和两种AuNRs测定汞离子，对溶液pH、硼氢化钠浓度和反应时间进行了优化。采用波长位移法测定汞离子，得出各自的线性回归方程。经分析发现，AuNPs粒径尺寸越大，检测灵敏度越高，线性区间相对越小；AuNRs长径比越大，检测灵敏度越高；AuNRs的灵敏度远远高于AuNPs，前者适用于较低浓度，后者适用于较高浓度。两类探针都具有良好的选择性。
　　（2）通过电聚合和电沉积的方法制得聚（三聚氰胺，PMel）和金纳米粒共修饰的电极（PMel/Au/GCE），未见文献报道。对该修饰电极进行了EIS分析。采用循环伏安法研究了芦丁在修饰电极上的电化学行为，发现其氧化峰电流和还原峰电流较GCE电极和PMel/GCE电极有明显增强，提高了检测的灵敏度。对溶液的pH、AuNPs电沉积时间、三聚氰胺电聚合时间和扫描速率等实验条件进行了优化。采用DPV法对芦丁进行了定量分析，得到两段线性响应范围，分别为7.8×10-9~1.2×10-6M和1.2×10-6~1.5×10-5M，回归方程分别为Ip(μA)=22.293C(μM)+19.071(R2=0.997)和Ip(μA)=0.903C(μM)+44.988(R2=0.993)，检测限为5.5×10-9M（S/N=3）。该电极可用于市售芦丁片检测。
　　（3）合成了SBA15@hemin复合介孔材料，未见文献报道。对其进行了TEM和FT-IR表征。利用该材料构建了SBA15@hemin/CS/GCE电极。采用循环伏安法研究了叶酸在修饰电极上的电化学行为，发现其氧化峰电流较 GCE电极、SBA15/CS/GCE电极和SBA15-NH2/CS/GCE电极具有明显增强，提高了检测的灵敏度。对溶液的pH、复合材料的修饰量和扫描速率等实验条件进行了优化。采用DPV法对叶酸进行了定量分析，得到线性响应范围为5.0×10-6~1.0×10-3M，回归方程为Ip(μA)=0.033C(μM)+5.837(R2=0.993)，检测限为3.3×10-6M（S/N=3）。该电极可用于测定两种市售叶酸片中叶酸含量。

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前言

第一章 文献综述

1.1 高灵敏分析检测方法简介

1.2 分析检测传感器增敏方法

1.3 基于纳米粒子的局域表面等离子共振传感器增敏方法

1.4 电化学传感器增敏方法

1.5本文主要研究内容

第二章 不同形貌不同尺寸金纳米粒子的合成及其在汞离子敏感检测中的应用

2.1 仪器与材料

2.2 实验方法

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

第三章 聚（三聚氰胺）和金纳米粒共修饰玻碳电极用于芦丁的电化学测定

3.1仪器与材料

3.2 实验方法

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 SBA15@hemin复合介孔材料修饰玻碳电极用于叶酸的电化学测定

4.1 仪器与材料

4.2 实验方法

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 结论与展望

5.1 结论

5.2 主要创新点

5.3 展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢