以阴离子表面活性剂为模板合成表面功能化的介孔二氧化硅材料

摘要

介孔二氧化硅材料在吸附、分离、催化等方面具有广阔的应用前景，因此一直是材料合成研究的热点。介孔材料合成时要实现在微米尺度上的形态参数的控制和纳米尺度上的介观结构，因此，多级结构介孔材料合成至今仍是材料合成中具有挑战性的研究课题。本论文在阴离子表面活性剂体系中成功地制备了具有三维立方介观结构的介孔二氧化硅材料，并将其功能化应用于催化对硝基苯酚加氢反应，结果显示出很好的催化效果。同时在该体系中通过引入超声的方法合成出具有空心结构的二氧化硅材料，并对合成条件进行了研究。本论文主要分为两部分：
　　 (1)通过在阴离子表面活性剂(十二烷基肌氨酸钠)体系中加入共结构导向剂(N-[3-(三甲氧基硅基)丙基]乙二胺(DAPS)或者3-[2-(2-氨基乙基氨基)乙基氨基]丙基-三甲氧基硅烷(TAPS)，分别用这两种共结构导向剂进行结构导向，通过调节体系的pH值来控制阴离子表面活性剂的组装。我们通过调节体系的共结构导向剂的用量成功地制备了具有3D立方相的介孔二氧化硅(DAMS和TAMS)材料。合成出的立方介观结构Fd3m的材料，在萃取后去除表面活性剂形成了表面含有N-氨乙基-γ-氨丙基(标记为DAMS)和3-[2-(2-氨基乙基氨基)乙基氨基]丙基(标记为TAMS)的介孔材料。我们将此材料吸附贵金属Pd后，催化对硝基苯酚加氢反应，此材料显示出较高的催化活性。
　　 (2)按照阴离子表面活性剂体系的组装方法，用N-十二烷基肌氨酸钠作为模板，(N-[3-(三甲氧基硅基)丙基]乙二胺(DAPS)或者3-[2-(2-氨基乙基氨基)乙基氨基]丙基-三甲氧基硅烷(TAPS)为结构导向剂，正硅酸乙酯为硅源，制备了形貌是空心结构的介孔二氧化硅。合成的空心球直径是在100-500nm之间，球壳较薄而且厚度很均匀，厚度大约在35-40nm，球壳内的介孔结构为高度有序的辐射型排列。这种结构有利于分子的扩散和传输。通过萃取的方法去除表面活性剂后，得到了内壁中N-氨乙基-γ-氨丙基(标记为DMHS)和3-[2-(2-氨基乙基氨基)乙基氨基]丙基(标记为TMHS)介孔材料。将其进行Knoevenagel缩聚反应吸附重金属Pb2+及CO2气体吸附中，均显示较好的效果。