掺镨铈独居石陶瓷固化体的制备及化学稳定性

摘要

本文用镧系元素镨(Pr)模拟三价次锕系核素镎(Np)，以Ce2(C2O4)3?10H2O、Pr6O11和NH4H2PO4为原料，通过固相反应合成了掺镨铈独居石固溶体Ce1-xPrxPO4(x=0-1)，采用热压烧结制备了掺镨铈独居石陶瓷固化体（Ce0.5Pr0.5PO4），借助失重-差示扫描量热（TG-DSC）、X射线衍射（XRD）、场发射扫描电镜（FESEM）、能谱（EDS）等分析测试手段，研究了铈独居石（CePO4）与镨独居石（PrPO4）的相互固溶规律，研究了Ce1-xPrxPO4（x=0-1）独居石固溶体及其陶瓷固化体的较佳制备工艺，分析了其相组成、密度及显微结构等。
　　结果表明：采用二次研磨/煅烧工艺，制备单相独居石固溶体Ce1-xPrxPO4(x=0-1)的较佳煅烧工艺为1200oC下煅烧6h；随着Pr含量的增加，独居石固溶体Ce1-xPrxPO4(x=0-1)的晶胞参数a、b、c和晶胞体积V呈线性减小，晶胞参数?呈线性增加；热压烧结制备 Ce0.5Pr0.5PO4独居石陶瓷固化体的较佳工艺为1150oC保温2h（30MPa），固化体相对密度可达到99％以上，物相为Ce0.5Pr0.5PO4独居石固溶体，其晶粒间紧密结合，晶界较模糊。
　　采用 MCC-1静态浸出实验法，通过水热反应釜装置模拟深地质处置环境，借助电感耦合等离子体发射光谱-质谱（ ICP-MS），研究热压烧结Ce0.5Pr0.5PO4陶瓷固化体的化学稳定性。结果表明：热压烧结的 Ce0.5Pr0.5PO4陶瓷固化体中的Ce元素和Pr元素均具有良好的化学稳定性。42d时，Ce元素的归一化浸出率≤9.93×10-6g·m-2·d-1，浸出率≤1.90×10-12g·m-1；Pr元素的归一化浸出率≤7.74×10-5g·m-2·d-1，浸出率≤1.48×10-11g·m-1。pH值对热压烧结Ce0.5Pr0.5PO4陶瓷固化体中 Ce元素和 Pr元素的归一化浸出率和浸出率有一定影响。Ce元素和Pr元素在弱酸性环境（pH=5）中的抗浸出性能相对较差，在中性和弱碱性环境中的化学稳定性能相对较好。

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1 绪论

1.1 放射性废物概述

1.2 高放废物固化处理

1.3 独居石陶瓷固化处理高放废物研究现状

1.4 课题来源及选题意义

1.5 研究内容与课题创新点

2 固相反应合成镨铈独居石固溶体

2.1 实验

2.2 结果分析与讨论

2.3 小结

3 热压烧结掺镨铈独居石陶瓷固化体的研究

3.1 实验

3.2 结果分析与讨论

3.3 小结

4 掺镨铈独居石陶瓷固化体的化学稳定性研究

4.1 实验

4.2 实验结果与讨论

4.3 小结

结论

致谢

参考文献

攻读硕士学位期间发表的学术论文及研究成果