基于C60Cl6的富勒烯多羟基吡啶酮衍生物的合成、抗氧化及螯合性能研究

摘要

重金属元素尤其是放射性核素具有非常高的化学毒性。皮肤接触或误食都会对人类健康产生严重危害。目前认为最有效的治疗措施就是给予促排药物治疗，但是目前已研究的促排剂都忽视了放射性核素因内照射而产生的有害自由基对人体的二次损伤。而富勒烯由于其特殊的笼状结构，被称为“自由基海绵”。因此，我们将羟基吡啶酮的螯合性能优势和富勒烯吸收自由基的特性相结合，并根据生物研究的需要，设计合成了系列新型双功能富勒烯多羟基吡啶酮衍生物，其性质研究表明，此类新型富勒烯衍生物不仅可以螯合模拟核素，还可以有效地清除自由基。
　　主要工作分两部分：
　　（1）基于C60Cl6的富勒烯多羟基吡啶酮衍生物的合成和结构表征
　　以甲基麦芽酚、不同链长的醇胺与二胺及 C60Cl6等为主要原料，通过苄基保护、杂环合成、脱苄基保护和六氯富勒烯氯原子被取代四步反应，合成得到四种富勒烯多羟基吡啶酮衍生物。通过UV-vis、FTIR、1H NMR、13C NMR以及 MS等现代表征手段对中间体和目标化合物的结构进行了表征，表征结果与预期设计的目标化合物结构一致。
　　（2）富勒烯多羟基吡啶酮衍生物的抗氧化与螯合性能研究
　　采用改进DPPH?法和荧光光谱法测定了四种富勒烯多羟基吡啶酮衍生物的抗氧化性能和螯合性能。研究结果表明，每摩尔所合成的富勒烯多羟基吡啶酮衍生物最多可以清除六摩尔DPPH?；所合成的富勒烯多羟基吡啶酮衍生物可以螯合铈离子，由此推断对锕系元素也具有螯合作用，同时还具有荧光淬灭作用。

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1 绪论

1.1 羟基吡啶酮类配体研究进展

1.2 富勒烯及其衍生物的研究进展

1.3 研究目的与意义

1.4 主要研究内容

2 羟基吡啶酮衍生物的合成及表征

2.1 仪器与试剂

2.2 合成与表征

2.3 本章小结与讨论

3 富勒烯多羟基吡啶酮衍生物的合成与表征

3.1 仪器与试剂

3.2 总体合成路线

3.3 间接法合成富勒烯多羟基吡啶酮衍生物

3.4 直接法合成富勒烯多羟基吡啶酮衍生物

3.5 本章小结与讨论

4 富勒烯多羟基吡啶酮衍生物对 DPPH?自由基清除性能研究

4.1 仪器与试剂

4.2 原始实验

4.3 改进实验

4.4 本章小结与讨论

5 富勒烯多羟基吡啶酮衍生物螯合性与荧光性能的研究

5.1 仪器与试剂

5.2 实验方法

5.3 结果与讨论

5.4 本章小结与讨论

结论

致谢

参考文献

攻读硕士学位期间发表的学术论文及研究成果