纳米水合结晶硅钛酸钠(CST)的开发及应用研究

摘要

随着核工业的快速发展，安全高效地处理含锶铯放射性废液是应对我国环境安全战略的迫切需求。作为一种新型无机离子交换剂，CST（水合结晶硅钛酸钠）具有良好的化学稳定性、热稳定性和辐照稳定性，同时对Sr2+/Cs+具有极高的选择性，因此CST功能材料的发展对于含锶铯放射性废液的处理具有十分重要的意义。 本研究开发了一种采用安全无污染且成本低的无机原料制备纳米CST的方法，同时探讨纳米CST对Sr2+和Cs+的吸附性能与应用前景，所得到的主要研究成果如下： (1)本文以Na2SiO3·9H2O和NaOH为硅源， 以TiCl4的乙醇溶液为钛源，采用溶胶凝胶-水热合成法成功制备得到纳米CST晶体。在硅钛比固定(Si∶Ti=0.98∶1)的条件下，本研究考虑pH、硅浓度、水热温度和水热时间对制备的影响，并利用XRD分析制备产物。结果表明：能制备出CST的条件范围是pH=12.3～12.7、硅浓度5～9 g·L-1、水热温度170～2100C、水热时间3～11d；制备出纳米CST最合适的工艺参数为pH=12.5、硅浓度5 g·L-1、水热温度1700C和水热时间7d。XRD、SEM和TEM分析表明，在最合适的条件下制备出的纳米CST晶体呈四方型，不含其它杂质，晶体的粒径在1～100 nm范围内。 (2)在最合适的条件下制备出纳米CST后，研究了纳米CST对Sr2+/Cs+的静态吸附。主要研究平衡时间、pH、固体投加量和初始浓度对吸附的影响，并分析其吸附热力学和吸附动力学。结果表明：纳米CST能在广泛的酸度条件下吸附Sr2+和Cs+，当pH为6～14时，纳米CST对Sr2+的吸附效果较好，当pH为1～10时，纳米CST对Cs+的吸附效果较好；当温度为298.15 K、308.15 K、318.15 K和328.15 K时，Cs+的最大吸附量分别为819.7 mg.g-1、854.7 mg·g-l、877.2 mg·g-l、925.9 mg·g-1，而Sr2+对应的最大吸附量分别为256.4 mg·g-1、270.3mg·g-1、294.1 mg·g-1和322.6 mg·g-1；纳米CST对Sr2+/Cs+的吸附更符合Langmuir吸附模型，表明该吸附过程为单层吸附；pH、固体投加量和初始浓度对纳米CST吸附Sr2+和Cs+的影响比较符合伪二级动力学模型，表明吸附过程主要受化学吸附机理控制。 (3)研究进一步探究纳米CST的吸附选择性并将其应用到模拟废液中，比较纳米CST的开发工艺，分析其应用前景，初步探究经济可行性。结果表明：纳米CST对Sr2+/Cs+有较高的吸附选择性，在pH=6、87 mg·L-l Sr2+、100 mg·L-1 Cs+的溶液中，CST对Sr2+和Cs+的分配系数分别为4.95x104 mL.g-l和8.94x104 mL.g.1;在模拟高放废液中，当吸附12 h后，纳米CST对Sr2+和Cs+的吸附量分别为106 mg.g-1和137.68 mg·g-1，表明纳米CST对Cs+的吸附效果好于对Sr2+。本开发工艺较其他工艺而言，具有较好的应用前景，且具有一定的经济可行性。

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1　绪论

1.1　含锶放射性废液处理的国内外研究现状

1.2　含铯放射性废液处理的国内外研究现状

1.3　CST开发工艺的国内外研究现状

1.4　课题研究的意义与主要内容

1.4.1　课题研究的意义

1.4.2　课题研究的主要内容

2　实验材料与方法

2.1　实验试剂

2.2　实验设备与仪器

2.3　纳米CST的开发工艺研究

2.4　纳米CST对锶和铯的静态吸附研究

2.5　纳米CST的性能及应用研究

3　纳米CST的开发

3.1　引言

3.2　结果与讨论

3.2.1　pH的影响

3.2.2　硅浓度的影响

3.2.3　水热温度的影响

3.2.4　水热时间的影响

3.2.5　纳米CST的表征

3.3　本章小结

4　纳米CST对锶和铯的静态吸附

4.1　引言

4.2　结果与讨论

4.2.1　平衡时间的确定

4.2.2　pH对吸附的影响

4.2.3　固体投加量对吸附的影响

4.2.4　初始浓度对吸附的影响

4.2.5　纳米CST对锶和铯的吸附热力学分析

4.2.6　纳米CST对锶和铯的吸附动力学分析

4.3　本章小结

5　纳米CST的性能及应用

5.1　引言

5.2　结果与讨论

5.2.1　纳米CST对不同离子的选择性吸附

5.2.2　纳米CST在模拟废液中的应用

5.2.3　纳米CST的开发工艺及应用前景

5.2.4　纳米CST开发工艺的经济可行性分析

5.3　本章小结

结论与展望

致 谢

参考文献

攻读硕士学位期间发表的学术论文及科研成果