锆合金带电离子辐照效应及氦泡演化行为研究

摘要

核电技术发展至今已有60多年历史，国际原子能机构（IAEA）2014年年度报告显示，目前全球核电运行机组共有434台，其发电总量为371.7GW，约占世界发电总量的16％。随着化石能源的逐渐消耗，全球能源变得十分稀缺。核能作为一种清洁能源，可以在满足增加的电能需求的同时减少碳排放量，实现国家能源安全和可持续发展的目标，因而核电技术的发展将会得到更高的重视。
　　核能工业的发展促进了对适应于反应堆环境材料的研究与开发，评估材料在核反应堆中的适用性能的主要标准为材料的机械强度和高温水热环境中的耐腐蚀性能。锆及其合金具有较好的机械性能、较强的耐腐蚀性能、低的热中子吸收截面等特性，因而被作为核能工业中的战略材料，在核反应堆中主要被用作结构材料和燃料棒包壳等。反应堆运行时，锆合金将受到中子束流及多种离子束、γ射线的辐照。辐照会导致锆合金微观结构变化，进而影响合金的机械性能和耐腐蚀性能，最终导致材料失效。因此，研究锆合金的耐辐照性能具有重要意义。
　　自1984年中国第一座核反应堆通过技术鉴定以来，经过30年在核电领域的快速发展，中国现已成为核电领域的先进国家，由此增加了国家对优质锆合金的需求和开发具有自主知识产权的高性能锆合金的紧迫性。N18锆合金是一种中国自主研发的锆合金，堆外性能测试结果证实N18具有更优异的耐腐蚀性能、吸氢性能和力学性能。但是，对该合金的耐离子束辐照性能、氦泡的演化行为及其氢化行为的研究还很少。本文将从以上三个方面内容展开详细研究，评估N18锆合金的抗辐照性能、氦泡演化行为及氢化行为，主要研究内容分为四个部分：
　　（1）研究了辐照温度为360oC时2MeV的质子束辐照N18锆合金的辐照效应，结果表明：锆合金中的第二相粒子主要为密排六方结构的Zr(Fe,Cr,Nb)2，辐照剂量达到3.9dpa时，第二相粒子开始发生部分非晶化转变，颗粒呈现出核壳结构，即第二相粒子内部为晶体，边缘为非晶态；当辐照剂量为8.2dpa时，第二相粒子发生完全非晶化转变。对非晶化转变前后的第二相粒子采用能谱仪进行线扫描研究，结果显示第二相粒子发生非晶化转变的机制与 Fe元素由第二相颗粒扩散进入基体紧密相关。
　　（2）在透射电子显微镜中原位研究了辐照温度为310 oC时500keV的Ne离子束辐照N18锆合金的辐照效应，结果表明：N18锆合金中第二相粒子Zr(Fe,Cr,Nb)2经Ne离子辐照至0.5dpa时开始发生非晶化转变；当辐照剂量增加至1.0dpa时，第二相粒子完全非晶化。此外，对完全非晶化后的第二相粒子进行原位退火研究，结果显示退火温度为450oC时第二相粒子开始发生再结晶，并在温度为600oC时完全结晶。完全结晶后形成的纳米颗粒具有与辐照前Zr(Fe,Cr,Nb)2相同的密排六方结构。此外，400keV的重离子Fe辐照N18锆合金后会导致其显微硬度增大，这是由于辐照在合金中产生大量的位错所致。
　　（3）采用离子注入方法在N18锆合金中引入He离子，注入能量为400keV，研究了合金中形成的氦泡与注入剂量和辐照温度的关系，以及加热过程中原位研究氦泡的演化行为，结果表明：合金中氦泡的尺寸随辐照剂量的增加而增大，辐照温度越高越有利于氦泡的长大；氦泡的原位加热研究结果显示，温度低于650oC时，氦泡的成长速度缓慢，温度高于650oC时，氦泡迅速长大，氦泡的长大遵循气泡的迁移合并机制。此外，采用纳米压痕仪研究了锆合金的显微硬度与注氦量的关系，表明合金表层硬度值随注氦量的增加而增大。
　　（4）在扫描电镜中原位研究了 N18锆合金的氢化反应，系统中的氢来源于Ga离子束激发有机金属气体 MeCpPtIVMe3分解。形成的锆氢化物具有针状形貌，面心立方结构的δ-ZrH1.5-1.66。针状的锆氢化物锆排列有序，并与锆合金基体α-Zr具有[010]α//[1-10]δ，(001)α//(111)δ的外延取向关系。氢化物的形成被认为与锆合金内应力释放导致的应变驱动力相关。在透射电子显微镜中采用选区电子衍射和电子能量损失谱原位研究了锆氢化物的热稳定性，结果表明：加热前锆氢化物为δ-ZrH1.5-1.66相，温度升高至450oC时，δ-ZrH1.5-1.66相发生分解，分解产物为ζ-ZrH0.25-0.5相，升温至700oC后，ζ-ZrH0.25-0.5相仍然稳定存在。

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第一章绪论

1.1研究背景与意义

1.2国内外研究现状

1.3本论文的研究目标

1.4本论文的特色与创新

1.5本论文的研究内容与章节安排

第二章实验方法

2.1样品制备方法

2.2分析测试仪器

第三章锆合金质子辐照效应研究

3.1引言

3.2实验方法

3.3 SRIM程序模拟质子辐照损伤

3.4质子辐照温度选择

3.5透射电镜样品制备方法

3.6实验结果与分析

3.7本章小节

第四章锆合金重离子辐照效应研究

4.1引言

4.2锆合金Fe离子辐照损伤

4.3锆合金Ne离子原位辐照损伤

4.4本章小节

第五章锆合金中氦泡演化行为研究

5.1引言

5.2实验方法

5.3 SRIM程序模拟He离子辐照损伤

5.4实验结果与分析

5.5锆合金中氦泡原位加热研究

5.6 He离子辐照对锆合金显微硬度的影响

5.7本章小节

第六章锆合金氢化行为研究

6.1引言

6.2实验方法

6.3实验结果与分析

6.4锆氢化物原位加热分解研究

6.5本章小节

第七章结论与展望

7.1全文总结

7.2后续工作展望

致谢

参考文献

攻读博士学位期间取得的成果