功能化磁性核/壳结构Fe3O4@SiO2纳米颗粒吸附剂制备及对水中污染物去除性能研究

摘要

本研究立足于水体中污染物的去除和资源的回收，分别制备了具有核/壳结构的功能化纳米颗粒吸附剂用于水体中磷和抗生素的去除和再利用。
　　首先，本研究用共沉淀法制备了形状均匀，粒径相近的磁铁矿纳米颗粒，并用表面包被的方法将SiO2和水合金属氧化镧和水合氧化铝包被在了磁铁矿纳米颗粒的表面制备了具备核/壳结构的纳米颗粒吸附剂Fe-Si-La和Fe-Si-Al。根据XRD图像，本实验制备的磁铁矿具有良好的晶型。TEM图像清晰地显示了Fe-Si-La和Fe-Si-Al的核/壳结构，即核为具有赋予吸附剂磁性的纳米颗粒磁铁矿，壳为带有吸附位点的水和金属氧化物。Fe-Si-La和Fe-Si-Al的饱和磁化强度分别为51.27emu/g和56.00emu/g,可以完全保证材料在磁场下成功分离；Fe-Si-La和Fe-Si-Al的比表面积分别为47.73m2/g和47.21m2/g。
　　然后，在探究Fe-Si-La和Fe-Si-Al的除磷方面性能方面，本研究重点探究了不同影响因素对其除磷性能的影响和解吸再生的性能。Fe-Si-La和Fe-Si-Al在25℃下的等温吸附数据相比Freundlich吸附模型更拟合与Langmuir吸附模型，Langmuir吸附模型下的最大吸附量分别为27.78mgP/g(R2=0.995)和12.90mgP/g(R2=0.995)。两种材料均能够快速高效的去除水中低浓度的磷污染,准二级模型可以良好的描述吸附动力学过程(R2=0.999)。pH的变化对两种材料对磷的去除性能影响显著，随着pH从2到12，磷去除率呈现先增加后降低的趋势，Fe-Si-La和Fe-Si-Al的最适使用pH分别为5-12和5-9。在酸性条件下磷率降低的主要原因为表面水合金属氧化物的溶出，在碱性条件下造成磷去除率降低的主要原因为吸附质和吸附剂表面位点的络合反应受到抑制和氢氧根离子的竞争作用。在不同的共存离子存在的条件下，不同的共存离子对Fe-Si-La磷吸附造成抑制作用顺序由强到弱为：腐殖酸根>HCO3-≈SO42->NO3-≈Cl-,对Fe-Si-Al磷吸附造成抑制作用的顺序由强到弱为HCO3->腐殖酸根>SO42->NO3-≈Cl-。离子强度在0.001mol/L到1mol/L范围内的变化对Fe-Si-La及Fe-Si-Al磷吸附性能没有显著影响。Fe-Si-La和Fe-Si-Al在实际污水处理中最佳投量分别为0.2kg/ton和1.25kg/ton。使用HCl可以成功的对吸附剂已吸附的磷进行再生，在五循环的吸附-解吸-再生实验中，两种材料均可以保持稳定，高水平的吸附剂解吸效果。
　　最后，本研究利用表面包被和金属离子嫁接的方法制备出了两种磁铁矿纳米颗粒吸附剂Fe-A-Ag和Fe-A-Al用于水中土霉素的去除,并探讨了土霉素初始浓度和接触时间对其土霉素去除性能的影响程度。Fe-A-Ag和Fe-A-Al对土霉素的最大吸附量分别是未嫁接金属离子的Fe-A的最大吸附量的33.66倍和4.91倍。Fe-A-Al可以在1小时内去除初始浓度为5mg/L的土霉素溶液中近35%的土霉素；Fe-A-Al在初始浓度为50mg/L的土霉素溶液下在8小时内材料可以去除近31%的土霉素。对Fe-A-Ag和Fe-A-Al土霉素去除的影响条件的探索为进一步优化磁性纳米颗粒磁铁矿提供了可能。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 引言

1.2 磷污染概述

1.3 抗生素污染概述

1.4 功能化磁铁矿纳米颗粒吸附剂

1.5 研究目的与主要内容

第二章 研究材料，仪器与测定方法

2.1 研究所用材料

2.2 研究所用仪器

2.3 主要测定方法

第三章 磁铁矿纳米颗粒表面包被水合氧化物除磷：制备和表征

3.1 前言

3.2 实验内容及方法

3.3 实验结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 磁铁矿纳米颗粒表面包被水合氧化物除磷：除磷性能研究

4.1 前言

4.2 实验内容及方法

4.3 实验结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 磁铁矿纳米颗粒表面嫁接金属离子除土霉素探索

5.1前言

5.2 实验内容与方法

5.3 实验结果与讨论

5.4 本章小结

第六章 研究结论与展望

6.1 研究结论

6.2 研究展望

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间已发表或录用的论文