上海市PM中含碳气溶胶的时空分布特征及其影响因素分析

摘要

含碳气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分，对全球气候变化、能见度、环境质量、人类健康等有重要影响。为了解上海市大气细颗粒物(PM2.5)中含碳物质的浓度及其影响因素，于2007年12月-2008年12月间在上海市的市区（徐家汇）和工业区（上大宝山校区）采样点分别采集了130多个PM2.5样品，并以临安大气本底站作为背景点（采集111个样品），应用DRI碳分析仪采用IMPROVE-TOR方法测定了样品中的有机碳(OC)、元素碳(EC)的含量。本文通过对上海市2008年大气PM2.5中OC、EC的浓度水平、时空变化特征的分析，探讨了影响上海市PM2.5中含碳物质浓度的主要因素，并采用PMF因子分析法解析了大气细颗粒物的主要来源。主要研究结论如下：
　　 上海市市区和工业区PM2.5中OC和EC的年平均浓度为8.10、11.91μg·m-3和3.91、4.69μg.m-3，OC/EC比值分别为2.01和2.42，说明近郊区（工厂密集区）的细颗粒物污染比中心城区更严重，且两地细颗粒物来源有一定差别。OC、EC浓度存在较明显的季节变化，冬季最高，夏季最低，冬季OC和EC的浓度约为夏季的2倍和1.4倍。OC和EC浓度之间的相关性在冬季、夏季和秋季较高(R2为0.80-0.87)，说明这些季节排放源相对稳定，而春季的相关性较差(R2＜0.6)，这可能与春季时风向多变、不同地区的大气颗粒物对上海产生影响有关。二次有机碳(SOC)是OC的重要部分，年平均浓度占OC总量的30％左右；夏季时SOC对OC的贡献率最高(～40％)，这与夏季温度高、光照强烈有利于光化学反应进行的情况一致。
　　 含碳气溶胶浓度与风速呈较好的负相关关系，且呈现出风速越大相关性越好的特征；细颗粒物中OC浓度与温度呈较显著的负相关关系，而EC与温度基本不存在相关性；降水对OC和EC的浓度有较明显的影响，冬季无降水天气的OC和EC平均浓度是雨雪天气时的2倍以上，降水天气时OC/EC及SOC/OC比值明显降低，说明二次有机气溶胶由于其较强的水溶性而易于被降水除去；大气中含碳细颗粒物浓度与能见度之间存在显著的负相关性，其中EC浓度与能见度的相关性要好于OC，这主要是由于EC是大气中最重要的吸光组分，对太阳辐射具有较大的影响。
　　 应用PMF因子分析法对上海市大气中PM2.5的来源解析表明，上海市大气PM2.5的来源主要有：二次源（二次硝酸盐和二次硫酸盐）、机动车尾气（汽油型和柴油型）、燃煤排放、道路扬尘和海盐，其中二次污染物和机动车尾气的贡献最大。不同季节上海市PM2.5的来源差异较大，道路扬尘源在春夏季贡献较大；夏季时二次硫酸盐是PM2.5的主要贡献者；冬季燃煤污染源（包括工业燃烧、居民生活）对细颗粒物有较大贡献。