介质阻挡放电对环境中典型新型污染物的控制行为

摘要

随着化学产业不断发展和人类对环境质量标准要求的提高，各种类型的新型污染物进入人们的视野。由于缺少完善的法律法规和相应的监测处理方法，新型污染物引起的环境问题得到广泛的关注。作为典型的新型污染物之一，微塑料（micro-plastics）近年来在河口、湖泊、海洋等水体环境以及土壤沉积物等自然环境中不断被检出。微塑料是指直径小于5mm的塑料微粒，因其分布广泛、持久性强、吸附有毒污染物质等特性成为新型污染物的研究热点。除微塑料污染外，四溴双酚a（TBBPA）作为工业中常用的溴代阻燃剂，也是环境中常见的新型污染物之一。TBBPA在环境中有较高的持久性，不断累积毒性，进入生物体后会干扰生物的正常代谢，还有一定的致癌作用。然而，针对微塑料的研究大多停留在微塑料的污染情况调查、采样分离技术以及生理毒性研究等方面，对微塑料的处理研究甚少；同时，四溴双酚a的传统处理方法具有效率低、能耗大等缺点，因此，有必要探究一种高效处理典型新型污染物的手段。介质阻挡放电等离子体技术（DBD）作为高级氧化技术的一种，利用放电产生的大量活性自由基以及紫外线等能够有效分解大多数污染物，具有能耗低、效能高、污染少等优点。基于此，本文提出以介质阻挡放电技术作为手段对新型污染物微塑料和四溴双酚a进行处理，探究这种处理方式对于典型新型污染物的控制效果。主要结论如下： （1）建立介质阻挡放电体系处理PVC微塑料颗粒。经DBD处理后的PVC微塑料粒径明显减小，伴随着比表面积的增大，同时在微塑料表面产生明显的破碎，形成疏松多孔的结构；热力学性质发生明显改变，老化后的微塑料热稳定性提高，同时玻璃化转变温度降低；DBD产生的大量氧化活性物质能有效提高PVC微塑料的老化程度，羰基指数（CI）升高，增加其表面含氧官能团数量，改变PVC微塑料的化学结构，使其发生氧化断链，同时减少了Cl元素的含量占比。在吸附实验中，PVC微塑料吸附TBBPA符合准一级吸附动力学曲线，等温吸附模型属于线性模型，表面处理后的微塑料对于TBBPA的吸附能力明显增强。 （2）介质阻挡放电技术能够有效地对水环境中的TBBPA进行有效降解。一定程度上，随着放电电压的增大、污染物初始浓度的降低，TBBPA的去除效率显著提高；溶液的酸碱度对于降解效率影响不大，处理后溶液TOC浓度明显下降。在DBD降解TBBPA过程中起主要作用的活性物质是·OH、·O2-，1O2也会协助降解但作用相对较小；对介质阻挡放电处理TBBPA的产物进行分析初步探讨其分解机理，结果可以观测到DBD处理四溴双酚a使其降解的两个阶段，即β位断裂反应和脱溴反应，这与其他降解技术机理基本一致，证明了介质阻挡放电处理TBBPA的可行性；使用DBD处理微塑料与四溴双酚a的复合污染体系时，随着微塑料投加量的增大，TBBPA的去除效率提高，这说明相比于单独处理污染物，DBD体系可以更有效地作用于复合污染体系。

目录

第一章 绪论

1.1新型污染物简介

1.1.1微塑料研究进展

1.1.2四溴双酚a（TBBPA）研究进展

1.2放电等离子体技术

1.2.1放电等离子体技术简介

1.2.2介质阻挡放电降解污染物的机理

1.2.3介质阻挡放电技术研究现状

1.3.1研究目的及意义

1.3.2研究内容

第二章 介质阻挡放电对聚氯乙烯微塑料的表面处理

2.1 引言

2.2.1实验装置

2.2.2 实验仪器与材料

2.2.3实验方法

2.3 结果与讨论

2.3.1不同处理时间下PVC微塑料的表面处理

2.3.2不同放电电压下PVC微塑料的表面处理

2.3.3表面处理前后微塑料对有机污染物的吸附

2.4本章小结

第三章 介质阻挡放电对水中四溴双酚a的降解行为

3.1引言

3.2.1实验装置

3.2.2实验仪器和材料

3.2.3实验方法

3.3结果与讨论

3.3.1放电电压的影响

3.3.2 污染物初始浓度的影响

3.3.3 溶液pH的影响

3.3.4总有机碳（TOC）变化

3.3.5活性物质作用解析

3.3.6三维荧光光谱分析

3.3.7 GC/MS中间产物分析

3.3.8 四溴双酚a降解途径分析

3.3.9 DBD处理四溴双酚a和微塑料复合污染研究

3.4本章小结

第四章 结论与展望

4.1结论

4.2展望

创新点

参考文献

致谢

个人简历