中国西部土壤和骨骼中微生物脂类化合物GDGTs分布特征及古环境应用可行性分析

摘要

GDGTs的化学全称被称为甘油二烷基甘油四醚化合物(Glycerol Dialkyl Glycerol Tetraethers，简称为GDGTs)，是来源于微生物的细胞膜中的一种脂类化合物。GDGTs普遍存在于各种极端环境或者非极端的普通自然环境中且具备作为生物标记物的理想条件，近十几年GDGTs作为一种兴盛的有机生物标记物经常被用于对古环境的定量重建研究工作，学者们根据GDGTs在土壤、湖泊等不同环境载体中的分布情况，建立了多个环境指标(包括TEX86、BIT、MBT、Index1、R1/b等)并将其应用全球古环境重建中。但是，之前学者们在调查GDGTs现代过程时较少系统全面地涉及中国西部地区中各个局地区域的环境样品中GDGTs的分布，是否在这种特殊的局地区域可以直接使用学者们之前所建立的GDGTs的气候等环境指标去重建过去的气候等环境信息？对此，对温度、海拔、降雨等环境因子梯度差异较为连续的中国西部部分地区的GDGTs进行现代调查，分析验证学者们之前所建立的GDGTs的气候等环境指标是否在该区域使用。此外，截止目前，对于怎样更精准的推测遗址中当时的古环境信息，特别是当时的一些气候环境信息尚未有一个准确的答案。为此，本文选取了不同环境背景条件的遗址中动物骨骼样品，探讨是否可以将遗址动物骨骼作为研究GDGTs的一种新型载体，尝试去解决脂类生物标记物GDGTs重建古环境的时产生的两个主要问题:年代定位问题和重建的气候代表性问题。得出以下结论:
　　(1)沿中国西部部分地区不同温度和不同降雨量梯度及不同海拔断面对脂类化合物GDGTs的各个系列化合物进行调查分析，发现在此次研究的线路中的所有样品总浓度的变化范围整体较大，一方面说明，即使是在干旱半干旱气候条件且全部土壤保持碱性(pH=8±0.5)的环境条件下，GDGTs对环境的响应程度也有所不同;另一方面说明在局地环境中GDGTs化合物的含量不仅受控于温度、降水、湿度、土壤酸碱性等环境条件，还可能与土壤中GDGTs的来源与其自身的分解程度有关。
　　(2)按照不同的温度梯度对每个采样区的每种古菌GDGTs系列化合物的分布情况进行归类，均是iGDGT-0以及泉古菌醇Crenarchaeol含量较为丰富，而iGDGT-1、iGD GT-2、iGDGT-3含量较低。iGDGT-0的相对含量在不同的温度梯度下差异最明显，而其他iGDGTs系列化合物差异不明显。iGDGTs的系列化合物含量变化在-3℃～10℃的温度梯度下均是iGDGT-0＞泉古菌醇Crenarchaeol＞iGDGT-2＞Crenarchaeol'＞iGDGT-3，而在10℃～15℃之间则是泉古菌醇Crenarchaeol＞iGDGT-0＞iGDGT-2＞Crenarchaeol'＞iGDGT-3。本次研究的区域环境中iGDGTs系列化合物iGDGT-1、iGDGT-2、iGDGT-3的微生物群来源主要是奇古菌Thaumarchaeota。既存在GroupⅠ.Ⅰb类型的奇古菌也存在GroupⅠ.Ⅰa类型的奇古菌且以GroupⅠ.Ⅰb为主。
　　(3)本次研究区的bGDGTs主要是以6-甲基bGDGTs为主，以Ⅱa'和Ⅲa'占主导优势。在每一个温度梯度下，细菌bGDGTs的系列化合物除了Ⅲc没有被检测出来，其余14个系列的bGDGTs化合物均被检测出来。其中，相对含量占bGDGTs总含量最多的是最多的是Ⅱa'(占到bGDGTs含量的17.7％～46.5％)，和Ⅲa'(占到bGDGTs含量的7.9％～46.9％)，bGDGTs系列化合物的相对含量并未随着温度的升高而含量增大的趋势。且在每一个温度梯度条件下均呈现6-甲基bGDGTs的含量大于5-甲基bGDGTs。此外，相对于其他温度梯度，在-2℃～0℃之间Ⅰa、Ⅰb、Ⅱa、Ⅱa'、Ⅲa、Ⅲa'的相对含量差异较大。
　　(4)探索依据其他环境样品为GDGTs研究载体而建立的气候环境指标TEX86、BIT、R1/b、MBT、Index1，分析这些指标在该研究区域对环境的指示作用的可行性，发现，利用指标古菌四醚指数TEX86获得的年平均大气温度的误差较大，TEX86指标不适合本研究区温度重建。BIT值的变化为0.1-0.8，并不是像前人研究的土壤中的BIT值都接近于1，或者为1。所以在中国西部地区的湖泊等水环境中使用BIT值作为陆源有机质的输入时应该谨慎。R1/b值的差异较大，但是，值得注意的是本研究区均为pH=8±0.5碱性的地表环境，R1/b的值却差异巨大，原因可能是在局地的干旱环境中产GDGTs系列化合物的不同菌种对环境的适应情况不同，从而导致iGDGTs和bGDGTs含量分布不同进而导致该结果。此外，利用指标Index1的温度校正公式:Index1-T=5.05+14.86×Index1恢复的温度与气象站实测温度相关性也较为显著。但是并不是所有陆地环境都可以用由GDGTs系列化合物建立统一的指标进行古环境的重建。应该根据环境样品所处的局地环境特征建立并校正准确适用于局地环境的指标进而将其应用于重建古环境信息。这样的结果警示:一方面，在利用GDGTs建立的指标重建环境信息时，需要区分5-甲基bGDGTs和6-甲基bGDGTs的具体分布情况选取恰当指标进行计算，此外，仍然需要继续调查不同环境样品中GDGTs的分布情况，寻找更合适于每个局地区域的环境指示指标。另一方面的原因也不排除是因为该研究区域的自然地理环境条件比如风力强盛，气候干旱，导致本地区的土壤中的GDGTs是从其他地方吹来的，从而导致利用已有指标不能得出GDGTs指标在该区域的应用优势。
　　(5)不同埋藏条件、不同历史时期、不同品种的动物骨骼中均是iGDGTs的含量超过bGDGTs的含量，对比发现在潏河附近的动物骨骼中bGDGTs含量较另外两组遗址中的动物骨骼中bGDGTs含量更为丰富。说明以骨骼为研究GDGTs的载体时，湿度这一环境因素也应该考虑在内。通常土壤中的bGDGTs的分布特征受温度、降水和pH因素的影响，但是骨骼中的磷灰石起到一个缓冲溶剂的作用，维持一个较为稳定的弱碱性环境，且骨骼自身也有较好的封闭性，因此骨骼中的bGDGTs受pH值影响较弱，相对于土壤而言，可能能够更好指示温度(或降水)的变化，可以深入探索以骨骼为研究GDGTs的新型载体。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景

1．2 研究意义

1．3 国内外研究现状

1．3．1 脂类化合物生物标记物研究现状

1．3．2 GDGTs脂类化合的研究现状

1．4 研究内容与技术路线

第二章 研究区概况

2．1 地理位置

2．2 地形地貌

2．3 气候气象

2．4 水文河流

3．1 样品信息

3．2 实验过程

3．2．1 实验所用材料

3．2．2 实验过程

3．2．3 仪器测试

3．2．4 仪器测试原理

3．3 实验研究中的GDGTs指标公式

第四章 土壤GDGTs的分布特征及其环境意义

4．1 土壤中GDGTs的分布特征

4．1．1 土壤中iGDGTs的分布特征

4．1．2 土壤中iGDGTs的来源分析

4．1．3 土壤中bGDGTs的分布特征

4．1．4 土壤中bGDGTs的来源分析

4．2 GDGTs环境指标在研究区环境指示意义的可行性分析

4．2．1 TEX86指标的机理应用

4．2．2 BIT指标的机理应用

4．2．3 R1／b指标的机理应用

4．2．4 甲基化指标的机理应用

4．3 小结

第五章 遗址动物骨骼中GDGTs的分布特征及环境意义初探

5．1 遗址动物骨骼GDGTs脂类化合物的分布特征

5．2 遗址微环境中动物骨骼GDGTs脂类化合物的分布特征

5．3 骨骼样品中GDGTs的来源及应用潜力简析

5．4 小结

6．1 结论

6．2 不足之处

6．3 展望

附录

参考文献

攻读硕士期间取得的学术成果

致谢