非负电性粒子对阳极的微弧沉积机制及其催化与防护性能研究

摘要

依据金属离子或中性粒子于碱性溶液中胶体化后吸附OH-而呈负电性的化学原理，和利用铝、镁台金微弧氧化过程中，液固界面微弧等离子体引发的阳极表面微熔状态所具有的对外来粒子微冶金粘结功能，本文通过于碱性电解液中添加含既定金属的弱酸盐和纳米二氧化硅颗粒，实现了金属阳离子和电中性粒子转变为带负电性胶体粒子而被“绑缚”至阳极表面，借助微弧放电所引发的微冶金粘结功能，制各出具有催化功能的A12微弧氧化膜层和高耐蚀性的镁合金微弧氧化膜层。为解决传统催化工程中催化剂活性组分易流失、难回收的技术难题和提高镁合金微弧氧化膜层防护性能提供新的探究方法和理论依据，通过系统研究能量输出和电解液组成两个因素对微弧氧化膜层组织形貌及性能的影响规律，阐述了金属阳离子和电中性粒子沉积于微弧氧化膜层的作用机制。
　　借助X射线光电子能谱(XPs)、能谱仪(EDS)分析了膜层的表面元素结合状态以及活性组分的含量；利用扫描电镜(SEM）、Image-PRO对微弧氧化膜层的表面形貌和孔隙率进行分析；以甲基橙溶液的转化率来表征膜层的催化性能和中性盐雾腐蚀试验及电化学试验评价镁合金微弧氧化膜复合膜层的耐蚀性。研究表明：
　　铜和钴的醋酸盐修饰剂，在碱性电解液中可形成带负电荷的氢氧化物胶体粒子，在电场作用下，铜和钴金属阳离子被“绑缚”移至阳极表面，在微弧放电条件下，以CU20、CoO形式沉积于阳极微弧氧化膜层中，通过高温熔融作用，微冶金粘结在膜层表面“峰谷”和“沟壑”微区。利用微弧发生时沿面离散集群分布的特点，于铝阳极表面成功制备出沉积Cu20-CoO的微弧氧化膜层，与常规方法制各的粉体催化剂相比较具有催化效果优异、Cu离子的溶出量少，稳定性好、多次循环再生的优点。
　　单脉冲能量输出会影响膜层中活性组分相对含量、比表面积和催化效果，膜层中Cu和Co元素的相对含量和表面活性物质颗粒都是随电压的增大基本呈线性增加，同时孔径也在增大，而孔径数目在减小；频率的增大使得膜层表面孔径减小，60％的孔径集中在2-4um，孔数稍有增加：随着占空比的增加，膜层表面颗粒状物质逐渐增多，膜层孔径愈爰愈大，孔数在逐步减小：随着电压的增大，所制各膜层催化活性依次增大，电压为500v时．催化氧化1Oh后催化率可达94.4%：随着占空比的增大，甲基橙转化率先增大后减小，占空比为20%时，甲基橙转化率最大约为96%左右。
　　电解液组成对所制备的催化膜层表面颗粒状沉积物的元素组成和催化效果有所影响，其中“3Cu+9Co

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1 绪 论

1.1微弧氧化研究现状

1.2 过渡金属氢氧化物胶体

1.3催化氧化技术

1.4 本文研究背景及意义

1.5 本文研究目标、主要研究内容以及拟解决的关键问题

2 实验设备与方法

2.1 实验材料

2.2 实验设备及用途

2.3微弧氧化所用电解液的检测方法

2.4 催化实验及催化率评价方法

2.5 微弧氧化膜层的组织结构检测与分析

2.6 耐蚀性评价及分析

3沉积Cu2O微弧氧化膜层的制备及催化性能研究

3.1 沉积Cu2O微弧氧化膜层元素组成分析

3.2 沉积Cu2O微弧氧化复合膜层表面形貌分析

3.3 沉积Cu2O微弧氧化膜层的催化性能研究

3.4 沉积Cu2O微弧氧化膜层的形成机制

3.5 本章小结

4沉积Cu2O-CoO微弧氧化膜层的制备及催化性能研究

4.1 沉积Cu2O-CoO微弧氧化膜层元素组成分析

4.2沉积Cu2O-CoO微弧氧化复合膜层表面形貌分析

4.3电解液组成对微弧氧化复合膜层的影响

4.4沉积Cu2O-CoO微弧氧化膜层的催化性能研究

4.5沉积Cu2O-CoO微弧氧化膜层的形成机制

4.6本章小结

5 沉积SiO2镁合金微弧氧化膜层的制备及防护性能

5.1 电解液中修饰SiO2粒子对微弧氧化膜层组织结构影响

5.2修饰剂SiO2颗粒添加量对复合膜层组织结构的影响

5.3 沉积SiO2微弧氧化膜层的耐蚀性能

5.4 沉积SiO2微弧氧化膜层的腐蚀机理

5.5沉积SiO2镁合金微弧氧化膜层的形成机制

5.6本章小结

6 结论

论文的主要创新与贡献

致谢

参考文献

攻读博士学位期间发表的论文及其它成果