济南市环境空气颗粒物中多环芳烃污染特征研究

摘要

多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons，简称PAHs)是一大类广泛存在于环境中的有机污染物，由于其具有致癌、致畸、致突变的作用并能在环境中持久存在，而被列入典型持久性有机污染物。1976年美国环保局将其中的16种PAHs列入优先控制污染物之列，我国也将苯并[a]芘(BaP)列入了《环境空气质量标准》(GB3095-1996)。由于环境空气颗粒物的比表面积大，易于富集环境空气中的多环芳烃而对环境和人体健康造成极大危害，因此研究环境空气颗粒物中多环芳烃的污染特征及其变化规律具有重要意义和应用价值。
　　 本文参阅大量文献，总结分析了PAHs的结构、性质、来源、危害、处理方法以及国内外对PAHs分析方法及其研究现状；以济南市为研究区域，通过优化布点采集了济南市七个点位环境空气中的总悬浮颗粒物(TSP)；研究了环境空气TSP中优控的16种PAHs的分析方法；探讨了济南市16种PAHs污染特征和时空变化规律；揭示了济南市环境空气TSP中PAHs的污染状况；为济南市环境空气有机污染物危害性评价以及大气污染物复合污染和健康效应研究提供了科学依据。
　　 本文利用TH-150C型智能中流量总悬浮颗粒物采样器采集了济南市七个点位环境空气中的TSP，采用加速溶剂萃取法进行萃取，并利用单因素实验法进行了萃取条件优化，经旋转蒸发仪蒸发、氮吹仪氮吹、硅胶柱层析、氮吹仪再次氮吹至1mL以下，定容至1mL，最后用GC-MS进行分析。该方法测定PAHs含量快速准确。
　　 本文通过优化萃取方法、完善整个前处理过程和对济南市七点位环境空气TSP中PAHs进行测定和分析，得出以下主要结论：
　　 (1)利用单因素实验进行ASE萃取条件优化，得到最佳萃取条件为：萃取温度100℃，静态萃取时间5分钟，循环2次，丙酮/正己烷体积比为1∶1。
　　 (2)建立16种PAHs的标准曲线和回归方程，其相关系数均在0.999以上。
　　 (3)采用ASE萃取、GC-MS分析的方法测定环境空气TSP中16种PAHs的回收率在82.5％-106.8％之间，相对标准偏差在1.14％-6.89％之间。按照3倍的信噪比计算检出限，得到环境空气颗粒物中16种PAHs的检出限为1.875-5.944ng/g。
　　 (4)济南市中心区不同季节环境空气TSP中16种PAHs的总含量：冬季＞秋季＞春季＞夏季。四个季节环境空气TSP中的16种PAHs均以4环和5环PAHs为主，其含量之和分别占四个季节PAHs总和的75.872％、73.083％、70.876％、75.348％，其次为6环的PAHs。因此，济南市中心区环境空气TSP中的16种PAHs以中高环PAHs为主。
　　 (5)济南市中心区不同季节环境空气TSP中BaP浓度变化规律为：冬季＞秋季＞春季＞夏季，四个季节的环境空气TSP中的BaP浓度均超过了WHO建议的限值，其中只有冬季环境空气TSP中的BaP浓度超过了我国国家规定的标准，污染较严重。另外，济南市中心区各季节环境空气TSP中BaP浓度与ΣPAHs具有较好的相关性，因此可以用BaP的浓度来反应环境空气颗粒物中PAHs总浓度的污染水平。
　　 (6)济南市七点位非采暖期环境空气TSP中16种PAHs的总含量对比，章丘最高，其次为长清，然后依次为仲宫、济阳、跑马岭、工业北路，市监测站最低。
　　 (7)济南市七点位风沙期环境空气TSP中16种PAHs的总含量对比，长清最高，其次为仲宫、济阳、章丘，这三个地市的16种PAHs总浓度相差不大，再次为市监测站、工业北路，最低的为跑马岭。
　　 (8)济南市七点位采暖期环境空气TSP中16种PAHs的总含量对比，长清最高，其次为济阳、仲宫、工业北路，再次为市监测站、章丘，跑马岭最低。
　　 (9)济南市七点位环境空气TSP中16种PAHs的总含量均呈现出相同的规律，非采暖期＜风沙期＜采暖期且采暖期环境空气TSP中16种PAHs的总含量远远大于非采暖期和风沙期。
　　 (10)济南市七点位分别在非采暖期、风沙期、采暖期采得的环境空气TSP中不同环数的PAHs中均以4环和5环的PAHs最多，2环的萘含量最低。因此济南市环境空气TSP中的PAHs以中高环为主，应加强对中高环PAHs的监测与防治。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章绪论

1.1研究背景

1.2多环芳烃的简介

1.2.1多环芳烃的结构和性质

1.2.2多环芳烃的来源

1.2.3多坏芳烃在环境中的迁移、分布

1.2.4多环芳烃的危害

1.2.5多环芳烃的防治措施

1.3国内外研究现状分析

1.3.1国内外PAHs监测结果研究现状

1.3.2国内外环境空气颗粒物中PAHs的分析方法

1.3.3存在的主要问题

1.4本论文的研究目的、意义、内容及技术路线

1.4.1本论文的研究目的

1.4.2本论文的研究意义

1.4.3本论文的研究内容

1.4.4本论文的技术路线

第2章实验部分

2.1实验仪器与试剂

2.1.1实验仪器与材料

2.1.2实验仪器的工作原理

2.1.3实验所用药品与试剂

2.2仪器、材料与试剂的干扰及消除

2.3实验方案流程

2.3.1环境空气中颗粒物的采集

2.3.2样品的前处理

2.3.3 GC-MS分析条件(参照美国EPA525.2)

2.4本章小结

第3章实验结果与分析

3.1 GC-MS的定性与定量分析

3.1.1定性分析

3.1.2定量分析

3.2环境空气颗粒物中PAHs分析的质量保证

3.3实验数据分析

3.3.1季节变化特征

3.3.2空间变化特征

3.4本章小结

第4章结论与展望

4.1结论

4.2展望

参考文献

后记

攻读硕士学位期间论文发表及科研情况