污泥堆肥过程中磺胺甲恶唑(SMX)降解特性及影响因素的研究

摘要

近年来，环境中监测到的药物引起的生态效应引起了人们的高度关注，污水处理厂是药物的重要污染源之一，据报道，多种类型的危险性药物在污水生物处理过程中被活性污泥吸附。如果将污泥作为肥料应用于农业土壤，污泥中的药物将会导致食物，土壤和地下水等环境污染，因此污泥中危险性药物的处理刻不容缓。 堆肥是污泥中生物质利用的常用技术。堆肥过程可在降低风险的情况下有效去除污泥中的药物，将可生物降解的废物转变成富含营养物质的堆肥产品，用作肥料或土壤改良剂。为了确保施用于农田的堆肥产物的安全性，必须分析和确定堆肥过程中药物去除的机理及其影响因素。在本研究中，以污泥和干木屑的混合物作为堆肥材料，使用试验室规模的堆肥反应器进行强制充气堆肥，对堆肥过程中污泥中经常监测到的一种抗生素——磺胺甲恶唑（SMX）的降解进行了一系列研究。 1)用超声波萃取法提取污泥中的SMX，比较了不同操作条件下污泥中 SMX的回收率，确定最佳操作条件。结果发现当超声破碎功率为 562.5W、超声处理时间为 10 min时，污泥中 SMX的回收率最高，可达 92.19%。在固相萃取纯化步骤，将从固相萃取柱洗脱下的溶液直接用超纯水定容，其 SMX的回收率高于将洗脱溶液先在氮气流下干燥浓缩，再进行重构时的回收率。 2)将堆肥过程的温度控制在 30℃，研究了堆肥过程中 SMX的降解特性。观察到在 30℃的温度和 1.7 mL/min/gTS的供气条件下，随着有机物的活性降解，堆肥材料中的SMX浓度迅速下降，在堆肥第二天结束时，SMX的去除率达到了 80%以上。这表明好氧堆肥过程可以有效去除污泥中的SMX。 3)对污泥进行高温灭菌处理，考察堆肥初始阶段污泥中微生物对SMX降解的作用。将污水处理厂的脱水污泥在 121℃条件下高温灭 菌处理后再进行堆肥。结果发现高温灭菌处理后，污泥中 SMX的降解速率明显下降。30℃条件下，在堆肥前两天，未经高温灭菌处理的试验中，用一级动力学反应方程计算得堆肥初期 SMX的降解速率为 0.7423 d-1，而污泥经过高温灭菌处理后的试验中 SMX降解速率为 0.1579 d-1。45℃条件下，未经高温灭菌处理的试验中堆肥初始阶段 SMX的降解速率为 0.9364 d-1，而经过灭菌处理的试验中相应值为 0.1931 d-1。这表明污泥中的微生物对堆肥过程中 SMX的降解有重要作用。 4)进行了不同温度条件（30℃，45℃，60℃）下的堆肥试验，研究了温度对堆肥过程中 SMX 降解的影响。发现随着温度的升高，SMX的降解速率也随之升高。60℃条件下，污泥中 SMX的降解速率最大，45℃次之，30℃最小。由此可得堆肥温度对堆肥过程中 SMX的降解速率有显著影响。

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摘 要

ABSTRACT

前言

1 文献综述

1.1 污水处理厂剩余污泥处理与处置技术研究进展

1.1.1 厌氧消化

1.1.2 焚烧

1.1.3 热解

1.1.4 污泥卫生填埋

1.1.5 污泥的建材化应用

1.1.6 污泥堆肥

1.2 PPCPs处理的研究进展

1.2.1 环境中PPCPs的迁移

1.2.2 PPCPs对环境和人类健康的风险

1.2.5 污水中PPCPs?的去除研究

1.3 污泥堆肥技术的研究进展

1.3.1 堆肥的优点

1.3.2 堆肥过程中PPCPs降解的研究进展

1.3.3堆肥过程中有机物降解因素

1.4课题的产生与研究内容

1.4.2研究内容

1.4.3 创新点

1.4.4技术路线图

2 试验部分

2.1 试验试剂与仪器

2.1.1基本试剂

2.1.2主要仪器设备

2.2 堆肥材料

2.2.1 污泥

2.2.2 干木屑

2.2.3 堆肥材料

2.3 堆肥反应器和试验装置

2.4 化学分析

2.5 堆肥过程中耗氧速率（OUR）计算

2.6 SMX的萃取及分析

2.6.1 超声波萃取

2.6.2 固相萃取

2.6.3 液相色谱二级串联质谱

2.7 降解动力学

t是时间，K1是一级降解常数。

2.8 试验内容

2.8.1 污泥中SMX提取和分析方法的纯化

2.8.2 污泥堆肥过程中SMX的降解

2.8.3 污泥中的微生物对堆肥过程中SMX降解的影响

2.8.4堆肥温度对污泥堆肥过程中SMX降解的影响

3. 结果与讨论

3.1 SMX提取分析技术的优化

3.1.1 超声破碎时间及超声破碎功率的影响

3.1.2 固相萃取技术（SPE）操作方法的优化

3.1.3 小结

3.2 污泥堆肥过程中SMX的降解特性

3.2.1 堆肥材料的理化性质

如表3-3所示，从污水处理厂采集的脱水污泥，含水率仍然很高，达到80%以上，会对堆肥产生影响，所以必

3.2.2 堆肥过程中反应器中堆肥材料的变化

3.2.3 堆肥过程中SMX的降解

3.2.4 堆肥过程中pH和电导率（EC）的变化

3.2.6 堆肥过程中总氮（TN）的质量平衡

3.2.7堆肥过程中氨的释放

3.2.8 小结

3.3 污泥中的微生物对堆肥初始阶段中SMX降解的影响

3.3.1试验中所用污泥的理化性质

3.3.2 堆肥过程中反应器中堆肥材料的变化

3.3.3 高温灭菌处理对污泥堆肥过程中SMX降解的影响

3.3.4 堆肥试验中的耗氧速率

3.3.5 堆肥过程中总碳的质量平衡

3.3.6 堆肥过程中总氮的质量平衡

3.3.8 堆肥过程中pH的变化

3.3.9 堆肥过程中EC的变化

3.3.10 小结

3.4 堆肥温度对堆肥初始阶段中SMX降解的影响

3.4.1所用堆肥材料的理化性质

3.4.2 堆肥过程中反应器中堆肥材料的变化

堆肥过程中反应器中堆肥材料的变化如表3-7所示。(a)：30℃；(b)：45℃；(c)：60℃。

3.4.3 污泥堆肥过程中SMX的降解

3.4.4 堆肥过程中的耗氧速率

3.4.5 堆肥过程中的总碳质量的变化

3.4.6 堆肥过程中的总氮质量的变化

3.4.7 堆肥过程中的氨气的释放

3.4.9 堆肥过程中EC的变化

3.4.10 小结

本部分试验探究了堆肥温度对堆肥过程中SMX降解特性的影响，分别进行了30℃、45℃、60℃等

4. 结论与展望

4.1 结论

4.2 展望

致 谢

参考文献

[1] Chen, X., Bester, K.,. Determination of organi

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